室温下钯-金属酞菁分子筛复合催化剂催化甲烷选择氧化制甲醇.pdfVIP

2010 Chinese Journal of Catalysis Vol. 31 No. 3 文章编号: 0253-9837(2010)03-0302-05 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2010.90833 研究论文: 302~306 室温下钯-金属酞菁/分子筛复合催化剂催化甲烷选择氧化制甲醇 1,2 1 1 1 樊亚芳 , 王春雷 , 马 丁 , 包信和 1 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室, 辽宁大连 116023 2 中国科学院研究生院, 北京 100049 摘要：在交换了 Fe2+ , Co2+ 或 Cu2+ 的 Y 型分子筛上, 采用苯酐-尿素固相合成法制备了组装在 Y 型分子筛超笼中的金属酞菁类催 化剂. 以 H2O2 为氧化剂, 考察了该金属酞菁/分子筛复合物上甲烷选择氧化制甲醇反应的性能, 并优化了反应条件. 结果表明, 在 室温下, 金属酞菁/分子筛复合催化剂 FePc/Y, CoPc/Y 和 CuPc/Y 对 H O 氧化甲烷反应均有催化作用. 在这些复合物上进一步担 2 2 载可催化 H2O2 原位生成的 Pd, Au 或 PdAu 贵金属, 并考察了其催化分子氧选择氧化甲烷反应的性能. 贵金属与金属酞菁/分子筛 复合催化剂的偶合实现了室温下分子氧对甲烷的活化. 其中, Pd 与 CuPc/Y 间的协同效应使得室温下甲烷选择氧化反应活性有 了较大提高. 关键词：金属酞菁; 钯; 金; 过氧化氢; 甲烷; 选择氧化; 甲醇 中图分类号：O643 文献标识码：A Selective Oxidation of Methane to Methanol over Palladium- Metallophthalocyanine Composite Catalysts at Room Temperature 1,2 1 1,* 1,* FAN Yafang , WANG Chunlei , MA Ding , BAO Xinhe 1State Key Laboratory of Catalysis, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China 2 Graduate University of Chinese Academy