钛基光催化剂及其催化氧化烟气汞的实验研究.docVIP

钛基光催化剂及其催化氧化烟气汞的实验研究 代学伟，王婷婷，方继辉，吴江(，潘卫国，何平，李灿，罗汉成 上海电力学院能源与环境工程学院，上海，200090E-mail：wjcfd2002@ 摘要：本文主要研究不同掺铁量对TiO2光催化氧化脱除元素汞的影响。在光催化氧化系统上，对掺铁量质量比为0.5%1%，2%和3%的纳米二氧化钛的光催化氧化脱除元素汞的性能进行评价。掺铁量质量比为0.5%，1%，2%和3%下，元素汞的脱除效率分别为70.83%，52.89%，72.32%和62.39%，脱除效率呈现先上升，再下降的过程，2%掺铁量最适宜。 纳米氧化铁；纳米二氧化钛；光催化氧化；元素汞 燃煤电厂是最大的人为汞污染源，产生的汞污染物主要包括二价汞Hg2+ 和单质汞Hg0, 二价汞的化合物较易溶于水,易被湿法洗涤系统脱除。单质汞( Hg0) 是汞的热力稳定形态, 是大气中汞的主要存在形式, 在大气中的平均停留时间较长, 是最难控制的巨毒、痕量污染物之一, 将单质汞Hg0氧化再进行脱除是较有前景的一种方法。光催化氧化纳米TiO2 材料具有较好的催化氧化单质汞Hg0性能,但是TiO2是一种宽禁带半导体，只能被波长较小的紫外光吸收。采用贵金属沉积、金属离子掺杂、非金属离子掺杂等技术对光催化剂表面进行修饰和改性，既可减小光催化剂的禁带宽度，又可减少电子、空穴对的复合，提高了光催化活性[1-5]。 目前在燃煤电站脱除汞方面普遍存在价格昂贵, 经济可行性不高等问题, 尤其是大流量烟气多种污染物存在条件下的脱除Hg0 污染物极为复杂。由于铁的成分易得、成本低，因此TiO2进行铁掺杂改性研究比较多[6-9]。而且，国外关于纳米α-Fe2O3吸附汞的研究表明[10]，纳米α-Fe2O3能够吸附单质汞。但是关于不同掺铁量对TiO2光催化氧化脱除Hg0研究较少，本文通过实验对掺杂不同量纳米α-Fe2O3的TiO2光催化氧化脱除元素汞的影响进行了研究。 实验按照质量比α-Fe2O3:TiO2 分别为0.5%，1%，2%和3%制备4种样品。制备步骤为：四种样品均先称取5g纳米TiO2，并按照比例分别称取0.025g，0.05g，0.10g和0.15g纳米α-Fe2O3，然后将对应的纳米TiO2和纳米α-Fe2O3分别置于盛有100ml去离子水的烧杯中混合均匀。把一定大小的4块玻璃纤维布分别置于4种混合液中浸泡，使样品均匀附着，并将附着样品的玻璃纤维布在烘箱中烘干，温度控制在105℃，时间大约30分钟。重复上述过程3次，使得有足够量的样品附着在玻璃纤维布上，并做好标记，以便于实验记录。 Hg0污染物的实验 实验采用光催化氧化脱除汞系统，由光催化氧化、汞发生器和烟气汞分析仪系统等组成，如图1所示。汞发生器由标准物质中心提供，在55℃条件下产生特定浓度的元素汞Hg0，由模拟烟气或压缩空气携带进入光催化氧化系统。压缩钢瓶气作为气源，气体流量由质量流量计控制，吸附剂在光催化氧化系统中特定温度下与烟气中污染物成分发生反应，吸附转化烟气中Hg，采用VM3000在线式汞分析仪，测定反应系统出口烟气中实时汞浓度值。 1.NO钢瓶 2.SO2钢瓶 3.O2钢瓶 4.N2钢瓶 5.质量流量计 6.混气罐 7.二通阀 8. 汞发生装置 9.水蒸气发生装置 10.三通阀 11.光催化反应器 12.汞分析仪 13.计算机 图1 光催化氧化实验系统 本文实验在常温下采用1.0L/min的压缩空气作为载气，水浴锅温度设置为55℃，将汞渗透管放入到汞发生器装置中去，汞携带蒸气的流量设置为0.3L/min。根据设置的实验条件，在质量流量计软件界面中设定好所需要的流量，打开混气罐对应气体的阀门。定义Hg0 的脱除效率为： （1） 式中： Cin是样品喷射前气体中汞的浓度值，μg/Nm3； Ci是样品喷射后气体中汞的实时浓度，μg/Nm3。 不同掺铁量条件下TiO2脱除元素汞的实验数据如图2～图5所示，图6所示为随着掺铁量的不同,TiO2光催化氧化脱除元素汞Hg0的变化趋势图。结果表明：掺铁量为0.5%，1%，2%和3%条件下，元素汞的脱除效率分别为70.83%、52.89%、72.32%和62.39%，脱除效率呈现先上升，再下降的过程，2%掺铁量最适宜。 图2 质量比α-Fe2O3/ TiO2=0.5%时光催化氧化脱除Hg0曲线图 图3质量比α-Fe2O3/ TiO2=1%时光催化氧化脱除Hg0曲线图 图4质量比α-Fe2O3/ TiO2=2%时光催化氧化脱除Hg0曲线图 图5质量比α-Fe2O3/ TiO2=3%时光催化氧化脱除Hg0曲线图 图6 不同掺铁量下TiO2对元素汞的脱除效