多接收等离子质谱高精度测定现代人齿中Mg同位素.docVIP

多接收等离子质谱高精度测定现代人齿中Mg同位素 　　摘要：Mg是构成牙齿重要组分，其含量和同位素组成可记录居民生活地域、饮食习惯以及口腔健康信息等重要信息。本研究建立了高精度多接收等离子质谱 （MCICPMS） 测定牙齿中Mg同位素方法。牙齿样品经微波消解仪消解，后采用AG50WX8阳离子树脂分离溶液中的Mg元素，以1 mol/L HNO3为介质上柱，40 mL 1 mol/L HNO3洗脱Na+等杂质离子，再以30 mL 1 mol/L HNO3收集Mg元素，60 mL 1 mol/L HNO3洗去其它杂质，蒸干Mg收集液。MCICPMS进行Mg同位素组成测定。MCICP MS仪器自身的质量分馏利用“样品标准”交叉技术（“Samplestandard” bracketing technique） 解决。实验结果表明，利用AG50WX8阳离子树脂，可在保证Mg回收率的情况下，将牙齿样品中的Mg和其它基质元素彻底分离，且不造成同位素分馏。采用此方法对现代人离体牙牙釉质中Mg同位素进行分离测定，牙齿的δ26Mg在较大的范围变化（ 1.38‰～4.59‰）。本方法为利用人牙齿中Mg同位素研究Mg的暴露水平、环境污染等信息提供重要的实验和理论依据。 　　关键词 ：镁同位素；牙齿；多接收器等离子体质谱 　　1 引 言 　　Mg有3种稳定同位素：24Mg， 25Mg 和26Mg，相对丰度分别为78.99%， 10.00%和11.01%[1]。Mg同位素之间存在较大的相对质量差， 如26Mg和24Mg的相对质量差可达8%，这使得在很多地质过程中Mg同位素能够发生显著的质量相关分馏， 因而Mg同位素是潜在的地球化学“示踪剂”。然而，由于早期实验技术和分析方法的限制，无法有效识别地质样品中Mg同位素组成的变化，使得Mg同位素地球化学示踪一直未能得到广泛应用。在20世纪60年代，人们开始用表面热电离质谱测量自然界中Mg同位素的变化[2]，但分析精度不高， 没有发现明显的镁同位素分馏。早期的Mg同位素研究大多集中在Mg同位素异常上，如原始陨星中放射性成因26Mg（26Mg*）的发现[3，4]。 　　随着多接收器电感耦合等离子体质谱（MCICPMS）的出现，Mg同位素的高精度测定成为可能，测试精度较以前提高了一个数量级[5，6]。Galy等[5]首次利用MCICPMS测定了自然样品中的Mg同位素组成，发现了自然界中Mg同位素的分馏现象。 　　随着Mg同位素分析技术的提高和研究的不断深入，在生物样品中Mg同位素分析逐渐受到关注。Chang等[7，8]报道了有孔虫Mg 同位素的初步研究成果，并显示出海水和有孔虫之间有明显的Mg同位素差异，有孔虫更富集轻同位素。有孔虫的δ26Mg值比海水低4.5‰，超过了钟乳石与地下水之间的差异，表明在有孔虫的形成过程中存在着重要的Mg同位素分馏。 　　近年来，同位素示踪在生物考古方面发挥着重要作用，但由于测试技术的制约，仅有成熟的Sr同位素技术被广泛使用[9～12]。研究者利用古人类牙齿和骨骼中Sr同位素研究了古代人群的迁移、食谱和疾病等方面内容。但是人牙齿或骨骼中Sr的含量较低，测试需要的样品量较多，影响其它指标的测试。使用较少的样品量即获得较理想的实验结果是Mg同位素技术的发展思路。由于Mg是地球上的常量元素，几乎参与了地球上的所有地球化学过程，在人体中，牙釉质和牙本质中Mg含量较高，可达到（87.0+0.3）mg/g。建立牙齿中Mg同位素前处理技术和测定方法，不仅开拓Mg同位素的应用范围，也可以为生物考古Mg同位素示踪提供选择手段。 　　本实验根据牙齿样品的特殊性，建立了高精度多接收等离子质谱 （MCICPMS） 测定牙齿中Mg同位素方法。首先采用AG50WX8阳离子树脂分离富集牙齿中的Mg元素，再用多接收器等离子体质谱仪（MCICPMS）进行Mg同位素组成测定。MCICPMS仪器自身的质量分馏利用“样品标准”交叉技术（“Sample standard” bracketing technique） 解决。本方法为Mg暴露水平、环境污染等信息研究提供了重要的实验和理论依据。 　　2 实验部分 　　2.1 仪器与试剂 　　Neptuneplus多接收电感耦合等离子体质谱仪（MCICPMS，美国Thermo Scientific公司）， 系统结合了TRITON plus分析器和ELEMENT2等离子界面，为强大和独有的MCICPMS提供了基础。在离子光学通路上采用双聚焦（能量聚焦和质量聚焦） 设计， 并采用动态变焦（Zoom） 技术将质量色散扩大至17%。配有9个法拉第杯接收器和一个离子计数器， 除了中心杯和离子计数器外， 其余8个法拉第杯配置在中心杯的两侧， 并以马达驱动进行精确的位置调节