《Ce-Zr-OxATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究》.docVIP

Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究 摘要：本研究采用等体积浸渍法制备Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂，在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂催化氧化单质汞（Hg0）的活性，考察了反应温度、空速、NH3和SO2对催化氧化Hg0效果的影响。实验结果表明：当空速小于7000h-1时，Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂在200～400℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上。当空速为3000h-1，HCl浓度为20ppm，氧含量为6%时，350℃时催化剂活性最高为98.70%; 300℃时，单独通入400×10-6 SO2或200×10-6 NH3对催化剂活性表现一定的抑制作用，催化剂活性最低下降到81.5%和75.2%。 关键词: Ce-Zr-Ox/ATS；催化氧化； Hg0 Preparation of Ce-Zr-Ox/ATS complex catalyst and its Catalytic Oxidation of Hg0 Abstract: A series of Ce-Zr-Ox/ATS composite catalysts were prepared by is volumetric impregnation method. Ce-Zr-Ox/ATS was employed as catalyst on the catalytic oxidation of Hg0 in the presence of hydrogen chloride. Results show that when the space velocity was 7000h-1, Hg0 oxidation efficiency was kept over 80% in the temperature range 200～400℃. The optimized temperature of the catalytic oxidation reaction was around 350℃, where the Hg0 oxidation efficiency was up to 91% in the presence of 20mL/m3 HCl. The activity of catalyst will be inhibited in presence of only 400×10-6 SO2 or 200×10-6NH3 and its conversion declined to 82.1% and 75.2% respectively. Keywords Ce-Zr-Ox/ATS ；catalytic oxidation ；Hg0 汞是一种在生物体内和食物链中具有永久累积性的有毒物质，可能导致肝炎、肾炎、尿血等严重疾病。研究表明，汞化合物还可以通过胎盘进入胎儿体内，从而严重影响胎儿的健康。汞由于其挥发性强、停留时间久和生物累积效应显著等特点已作为优先控制污染物。我国燃煤烟气是最主要的汞排放源，在今后相当长的时间内，我国以煤炭为主要能源消费结构将难以改变。因此，缓解和控制燃煤汞排放是控制汞污染的主要措施之一。我国于2011年7月颁布的《火电厂大气污染物排放标准》（GB13223-2011）中增设了燃煤锅炉烟气汞的排放标准，同时对氮氧化物的排放限制提出了更为严格的要求[1]。近年来，国内外学者对一些SCR脱硝催化剂催化氧化单质汞的性能进行了研究，如MnOx/α-Al2O3，SiO2-TiO2-V2O5和V2O5-WO3/TiO2等[2-4]，但Mn基催化剂活性温度窗口不高，钒钛基催化剂中的活性组分V2O5毒性较大，会造成二次污染。本研究以自主研发的ATS(Al2TiO5-TiO2-SiO2)蜂窝陶瓷为载体，采用等体积浸渍法制备了Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂，在含有HCl气体的模拟烟气中考察反应温度、空速、SO2对催化剂的催化氧化性能的影响。 1 材料与方法 1.1 催化剂制备 按Ce/Zr摩尔比为1:1将Ce(NO3)2·6H2O（AR，国药化学集团有限公司·3H2O(AR)和适量去离子水混合，均匀搅拌制得催化剂活性组分前驱体溶液，称取一定量预处理好的ATS瓷片载体浸渍于活性组分前驱体溶液中，静置2h后置于120℃干燥箱干燥2h，经马弗炉50℃焙烧保温h。即得Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂样品。 1.2 催化剂表征 催化剂样品的比表面、孔径分布及孔体积使用 美国Quantasorb NOVA 4000高速自动比表面与孔隙 度分析仪，在温度为77K时进行测定.比表面测量范围＞0.01 cm2·g-1，孔径0.35～200 nm. 样品的晶相组成采用日本 Rigaku D/m