基于自适应方法的SnOHNCCl+反应机理简化.pdfVIP

中国T程热物理学会 燃烧学’ 学术会议论文 编蟹：064063 基于自适应方法的Sn／O／H／N／C／C1 反应机理简化’ ．乔瑜，徐明厚，姚洪，王臣 (o仁中科技人学{：15燃烧圜家蕈点实验室，湖北武汉430074) 联系电话：027E-mail：yuqiao361@tsub．． corn 摘要：计算包含i千flll反心机理的复杂反应流问题仍然足t‘分费时的，已囱I的反应浼计算方法通常采用 简化的化学反廊机理。传统的机理简化方泫人多基于反膨条件的稳态假设，如主置组分分析法等。近 年来，一种罐卡臼适应化学理论的机理简化的新方法铍提jlj。该方法根据设定的化学精度要求，可实 现详细反应机理的最优简化。本文对Sn／O／H／N／C／CI详细反应机理的简化结果取得了良好的效果。 关键词：反应流；反应机理；机理简化；Sn／o／H烈／C／Cl 1引言 使刚详细的化学反应机理对燃烧问题进行计算时，由丁机理中包含了大量的物质组 分和众多的基元反应，加之各基元反应时间尺度的差别(10母～lO五s)所导致的数值计 机理包含的物质组分和基元反应的个数都人人减少，通常只包含反应系统最主要的几种 物质组分，以及它们相互间可能的反应，往往不涉及诸如污染物等含量较低的纽分。这 种计算效率的提高是以牺牲化学精度为代价的，通常情况不能全面、精确描述燃烧过程 的某些特征，尤其在诸如含量较低的污染物排放的预报方面。 传统的反应机理简化方法火都基-丁．特定反应条彳，|：(温度、压力)下，通过判断某一 物质组分或基元反应对整个系统计算结果影响的人小。尽量删除不重要的物质组分和基 元反应，以达剑简化的目的。如土量组分分析法(Principalcomponentsanalysis，PCA) 【2】，这种方法通过除去次要成分帮!相关基元反应米达到简化机理的目的，然而随反应条 件的改变，精度往往较差；近年来，利用数学手段简化反应机理的方法陆续出现，如计 singular 算奇异摄动理论(computational low．dimensional situ tabulation manifolds，ILDM)p刮和臼适应列表法(in method。 adaptive ISAT)【7I等等。这些方法的简化过程不依赖于经验知识，具有较好的通用性，能够精确 再现详细反应机理预测的主要特性。但是，这些方法从理论到应用上都还未成熟，仍然 存在随反虑条件变化，简化结果不稳定等诸多问题。在此背景下，美国麻省理j【学院 MIT化I：系的Green教授等人提出了基丁臼适应化学理论(Adaptive Chemistry， AdapChem)的反麻机理最优简化法【8月J，并在发展中逐步显示出其优越性。 上世纪80年代以米，世界锡的生产和消耗已远超过白然风化鼙，并在人气中高 倍堵富集，引起环境学界的关注。80年代后，各固相继发现有机锡化合物尤其是二 皋会项t：l：田家自然羊．}学螭会项日50325621) 373 苯基锡和三丁基锡对海洋及海洋生物的污染问题【10】。研究表明：短期食用含锡的听 装食物对人体的健康危害并不明显，但K期食JHj的渐在危害还有待丁．深入研究【¨I。 来自燃煤、冶金和电镀等行业的无机锡污染同样由丁．海洋生物对锡的高富集性，其 排放对生态环境的影响也受到越来越多的关注【12】。至此，锡及其化合物对人体和环 境的满在危害已引起学者们的高度重视。 在煤燃烧和气化过程中，痕量元素的排放及控制已经成为燃烧污染防治中的一 个新兴而前沿的领域。锡是煤中易挥发的痕量元素之一。锡在煤中的浓度很低，但 是由于煤消耗量巨大．无机锡在生物体中积累，在大气中停留时间长，且具有向