NG石墨烯文献报告题稿.pptx

Chen X, Bao X, et al. N-doped graphene as an electron donor of iron catalysts for CO hydrogenation to light olefins[J]. Chemical Communications, 2015, 51(1): 217-220.（IF = 6.834） ·合成气制低碳烯烃的重要意义 ·费托合成制低碳烯烃的缺点: ASF分布； ·采用铁基催化剂制低碳烯烃时的特点: 低成本；能有效提高低碳烯烃的选择性； 对载体和助剂的电子特性很敏感； Introduction 在制低碳烯烃的过程中Na 和 K助剂作为给电子体（electron donor） 不同载体如二氧化硅，三氧化二铝，碳材料和沸石等；它们与催化剂活性中心的电子相互作用对产物选择性的影响至关重要 “……carbon material have attached great attention as the potential candidate because of their unique structural and electronic properties……” ·将铁限制在碳纳米管内与铁负载在碳纳米管表面对费托合成的产物选择性有很大的影响;（electronic environment) ·石墨烯被用作载体；优点是比表面积大，具有特殊的电子效应。缺点是纯的石墨烯呈化学惰性 Introduction 掺杂入氮元素的石墨烯能够有效的为铁基催化剂提供电子，进而提高了合成气制低碳烯烃的性能 文章的结构 Fe/NG制备 FTS活性测试 Fe/NG催化剂的微观结构；此催化剂下 合成气产烯烃表现出高活性与高选择性 XAS、XANES、XAFS 、 XRD 文章的思路 确定了Fe/NG催化剂的形貌 进行FTS活性测试 N的掺杂对催化剂性能的影响 制备Fe/XC-N催化剂来进一步考察N的影响 为理解N对反应影响的本质， 研究Fe/NG催化剂的活性位 Fe/NG的制备 Li3N 四氯化碳 溶剂热法 250℃×10h 1:1 乙醇水溶液 Fe/NG 超声辅助浸渍 Fe loadings: 8wt% 三聚氯氰 NG Nitrogen content：4.5 ， 8.4 ，16.8（N/C原子比） 硝酸铁 1 2 ICP-OES:确认了催化剂中铁的负载量约为8% TEMHRTEM：Fe/NG催化剂和NG一样保持了纳米薄片结构,这样的结构使得纳米粒子充分分散 XRD:分散的纳米粒子为Fe2O3相 XPS:表征了氮元素的掺杂水平和C-N键构型。合成的NG 的氮含量有 4.5%,8.4%, 16.4% (N/C)三类 The Ranman spectra:表明了氮元素掺杂入石墨烯 Fe/NG形貌结构表征 定量了各催化剂样品上铁的担载量 反应前催化剂上的分散相为Fe2O3相 ； N的掺入使得铁粒子更好的分散 XRD Fe/NG催化剂的形态和结构 Fig. 1 NG 和Fe/NG样品的形态和结构。 (a)NG16.4.的TEM图像 (b)反应前Fe/NG16.4的TEM图像 (c)反应前Fe/NG16.4的HRTEM图像；红色标注区域展示的是Fe2O3纳米粒子在石墨烯纳米薄片上的分散情况 ；插图是Fe2O3纳米粒子的面积分布图 Fe/NG样品在进行TEM测试前首先在350℃氩气中处理了1h Fe/NG仍保持了和NG样品一样的纳米薄片结构： HRTEM图像表明Fe/NG纳米片结构使得纳米粒子充分分散，平均面积是4nm 实验部分 固定床反应器：H2/CO=1:1，温度为340℃，GHSV=5000h-1 反应压力为0.5MPa 反应尾气在线分析：Agilent 7890A Table S3. The catalytic performance of Fe/NG samples for CO hydrogenation. FTS反应性能 Reaction condition: 100 mg catalyst, Fe loading = 8 wt.%, GHSV = 5000 h-1, H2 :CO = 1:1, 340 ℃, a.P = 0.5 MPa, b. P = 1.0 MPa. 使用Fe/NG催化剂在0.5MPa下合成气生成低碳烯烃的选择性约为50%；加入更多的氮提高了CO转化率（促进了铁的分散）；XRD图和文献 提高氮的掺杂量会限制碳链的增长，使甲烷选择性升高。 Table S4. The catalytic performance of Fe/XC and Fe/XC-N for CO hydrogenation