三元催化器氮氧化物还原机理的数值模拟.pdfVIP

急蔫三元催化器氮氧化物还原机理的数值模拟三机№灿其中?表面物种的?姆从λ俾剩?奈N???苏庆运，王承礼，张桂玲?蚪?过渡态理论估算表面基元反应的指前因子㈣。本?扑隳Ｐ??乞％屁????琋??琽??琧??，???，汽车尾气中含有大量的?。，导致光化学烟技术，也是国内外研究的热点?‘?。?也是尾气中数值模拟方法不但可以降低研究成本．还可以再现实验过程中无法观测的数据和现象，为分??岢隽说ノ患?副暌欢?沃甘?品????个可能出现的基元步骤的活化能垒进行估算，并文通过对比与分析实验数据和数值模拟结果，验证反应器模型和详细反应动力学模型的合理性。由于反应器体积较小，反应器中没有明显的分含量??％，金属分散度?％??呋?婊?氪?面的物质的生成和消失速度相等。催化剂表面活????琋??琌??珻??，???，????罅?砉ご笱?茉从攵?ρг耗谌蓟?芯克?罅????雾事件，给城市生活环境造成严重威胁。而选择性催化还原???墙档蚇?Ｅ欧啪哂蟹⒄骨绷?一种主要成分之一．可以与人血红蛋白结合，造成人体缺氧。我们可以利用尾气中本身存在的?来还原?，反应生成为?海珻?谎趸???：。实验结果表明?，有很高转化率，这样能够达到同时降低??虲?乃?啬康摹?析实验现象提供理论支持。??????和??????．用来计算物种在金属上的吸附热和反应各可以考虑表面上的修饰效应和覆盖度的影响。用浓度和温度梯度．可以选择零维连续搅拌釜式反应器???模型，并且不考虑反应器的散热。催化剂质量为????疭???蠼鹗鬚?柿堪?化剂体积比为????／?，?何7从μ逑档钠?衡气体???渌?问??韑所示。假设表面各中间产物是稳定的。即催化剂表性位守恒。也就是所有表面物种覆盖率之和为??我们用下面气相物质和表面物种守恒方程来描述整个系统物种变化过程：?砻嫖镏质睾悖?种的??Х从?屏肯凳???钚晕皇睾悖海??骸?上海：??年?月中国内燃机学会第七届学术年会论文集摘要：?与??从κ侨?4呋?鞔呋?从μ逑抵泻苤匾5淖槌刹糠帧５ノ患?副暌欢?沃甘?品???猀?，?????猀?????????是由键级守恒一???品ǚ⒄苟?矗?羌虮阌行У卮?斫鹗舯砻嫔?的能量学。建立连续搅拌釜式反应器???模型，并与详细反应动力学模型耦合，对反应体系进行数值模拟，计算结果表明模型对实验反应器做了很好的预测．反映了体系整个催化过程本质。本文最后结合反应中间物种覆盖率曲线分析了实验现象的本质。关键词：汽车尾气：??猀?；连续搅拌釜式反应器模型；详细反应动力学模型；数值模拟表?Ｐ褪淙氩问?敕从ζ魅肟谄?迮ǘ?反应器长度三反应器直径?催化剂体积矿催化表面积?催化剂面积体积比删催化剂质量?贵金属含量活性位密度厂作者简介：苏庆运????，男，讲师，研究方向：发动机燃烧与排放控制，化学催化反应动力学等。’?气体流速％金属分散度??綼?痬?????????????％???????????：??????．??甤?籹???????．??．?．?簂 俨赢?????㈥?灿??晗阜从Χ?ρ?Ｐ?点。有文献认为?旱纳?陕肪段7从?：?狽：??灰籈??????痭?实验观察到Ⅵ最大值为?％，可见?篛是整个反???钦飧鼋崧鄞嬖谡???，本文反应体系没有考到这个基元反应路径，见表??势球谐对称现象学．是简便有效地处理金属表面上的能量学。本文利用??猀?方法计算过渡其中??T?又恢行奈?饺龋琎以为金属表面分子的化学吸附键根据键的强弱．分子的化????????????????／??????????????痑?????其中???????曲／???曲???????????????—?—??其中?????猀?猀?珹?≤??駻??。基元反应计算结果整理结果如表??尽?体系中所有的基元反应在催化剂表面进行，?????????砟Ｐ偷幕?炯俣ā＝岷匣??反应路径与活化能计算结果与指前因子初步估算其中?为表面物种?砻娓哺锹省???辔镏手柿渴睾悖???，?，??琋?珻?，?，其中醴为气相物种?慕?谂ǘ龋琧?F?辔镏謎的?谂?度，?；为催化剂的表面积与体积比，蜥为物种?化学反应计量系数，?欠从ζ魈寤?琄为流体的体积。国外有关?在贵金属表面还原??泻芏?的报道。有文献【?提出如????欠从μ逑?很重要的中间产物．但研究结果表明只有?サ??转化为这两种物质．而且在催化剂表面非常不稳定。有些文献?．。。?指出?篛是一种的重要的中问产物，并在实验中观察到它的存在，我们考虑?篛基元反应，并且定义???裳≡裥???应一个重要的中间产物，模拟结果也验证了这一??猀????椒ㄊ怯杉?妒睾阋籑????法??—??⒄苟?矗??诠?山鹗舯砻孀饔?金属表面基元反应活化能。用过渡态理论估算表面基元反应的指前因子。??原子的化学吸附对于吸附原子?Ｅ湮皇齨与吸附强弱和晶格类型有关。?—?奈?饺龋?的原子穴