MeAPO-11的合成及其在苯酚羟基化反应中的催化性能.pdfVIP

石油学报 (石油加212) 2012年 12月 ACTAPETROLEISINICA (PETR0LEUMPROCESSINGSECTION) 第 28卷第 6期 文章编号 ：1001—8719(2012)06—0933—07 MeAPO一11的合成及其在苯酚羟基化反应 中的 催化性能 韶 晖 ，陈 霞 ，王彬彬 ，钟 琛 ，杨 超 (1．常州大学 石油化工学院，江苏 常州 213164；2．中国科学院过程工程研究所 绿色过程与工程重点实验室，北京 100190) 摘要 ：采用气相转移法合成 了一系列杂原子磷铝分子筛 MeAPO-11(Me为 Cu、Fe、Zn、Mn)，并利用 x射线衍射 (XRD)、扫描 电子显微镜 (SEM)、热重一差热分析(TG-DSC)、漫反射紫外一可见光谱 (DRUV—Vis)和等离子发射光 谱(ICP)对其进行了表征，同时考察了它们对苯酚羟基化反应的催化性能。结果表明，采用气相转移法合成的 MeAPO-I1分子筛具有较高的结晶度和稳定性，杂原子可以通过同晶取代 A1进入分子筛骨架。CuAPO—l1具有较 高的苯酚羟基化反应催化活性；MnAPO-11催化苯酚羟基化反应中，邻苯二酚选择性较对苯二酚选择性高许多。 关 键 词：杂原子磷铝分子筛；气相转移法 ；MeAPO一11；苯酚羟基化 中图分类号：TQ426．6 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2012．06．008 SynthesisandCatalyticPropertiesofM eAPO一11M olecularSievesforPhenolHydroxylation SHAOHui，CHEN Xia，W ANG Binbin ，ZHONG Jing ，YANG Chao (1．CollegeofChemistry ChemicalEngineering，ChangzhouUniversity，Changzhou213164，China；2．KeyLaboratoryof GreenProcessandEngineering，InstituteofProcessEngineering，ChineseAcademyofSciences，Beijing100190，China) Abstract：Me—substitutedaluminophosphatemolecularsievesMeAPO-11(MeiSCu、Fe、Zn、Mn) weresynthesized by vapor—phase transportmethod(VPT)．The physicochemicalpropertiesof MeAPO一11werecharacterizedbyX—raydiffraction(XRD)，scanningelectronmicroscopy(SEM)， thermogravimeteranddifferentia1scanningcalorimeter(TG—DSC)，diffusereflectance(DR)UV— Visspectroscopyandinductivelycoupledplasmaatomicemissionspectrometry(ICP)．Thecatalytic performanceofMeAPO一11 molecular sieves was tested by phenolhydroxylation． Theresults showedthattheMeAPO-11catalystswithhighcrystallinityandthermalstabilityweresynthesized bvVPT．Transitionmetalatom couldbeincorporatedintotheframework throughthesubstitution ofAl计 ．CuAPO-11hadbettercatalyticactivityforphenolhydroxylation，whileoverMnAPO-11 theselect