茂金属有机硼化物催化1-癸烯均相聚合反应动力学.pdfVIP

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2017-05-29 发布于浙江
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茂金属有机硼化物催化1-癸烯均相聚合反应动力学

第 67 卷第 7 期化工学报 Vol.67 No.7 2016 年 7 月 CIESC Journal July 2016 DOI ：10.11949/j.issn.0438-1157 茂金属/有机硼化物催化 1-癸烯均相聚合反应动力学江洪波，樊宗明（华东理工大学石油加工研究所，上海 200237 ）摘要：以茂金属体系rac-Et(1-Ind) ZrCl /C H NH(CH ) B(C H ) /Al(i-Bu) 催化 1-癸烯聚合，对不同反应条件下（如 2 2 6 5 3 2 6 5 4 3 温度，铝锆摩尔比）聚合反应动力学进行了研究。通过中间取样并利用 GC 测定单体浓度、GPC 测定聚合物相对分子质量，获取动态的变化数据；结合聚合反应机理和物料平衡，对烯烃聚合反应做了一些假设，建立了聚合反应的动力学模型，该模型包括链引发、链增长、链转移至单体、链转移至活性中心和链终止几个反应。借助 Levenberg-Marquardt 算法对模型参数进行优化，通过该模型可以预测聚合反应速率、数均分子量和重均分子量等参数，验证实验结果表明模型预测值与实验数据相接近。模型显示链引发过程在几秒内完成，链增长反应相对于链转移反应具有较低的活化能，温度升高有利于链转移反应的进行。关键词：聚合；动力学；模型；1-癸烯；茂金属；有机硼化物中图分类号：O 643.12 文献标志码：A 文章编号：0438—1157 （2016 ）07—2815—09 Kinetics of homogeneous polymerization of 1-decene over metallocene/organic boride catalytic system JIANG Hongbo, FAN Zongming (Research Institute of Petroleum Processing, East China University of Science and Technology, Shanghai 200237, China) Abstract: The 1-decene was polymerized over metallocene catalytic system of rac-Et(1-Ind) ZrCl /C H NH(CH ) B(C H ) / 2 2 6 5 3 2 6 5 4 Al(i-Bu)3, and the kinetics under various reaction conditions such as temperature and molar ratio of aluminum to zirconium was investigated. In order to obtain dynamic data for monitoring the reaction process, samples taken at different time were analyzed on monomer concentration by gas