CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究.pdfVIP

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) November ActaPhys．一Chim．Sin．2014，3D(11)，2127—2133 2127 A【rticle】 doi：10．3866／PKU．WHXB201409121 www．whxb．pku．edu．ca Ce．Cu．Co／CNTs催化剂催化合成气制低碳醇及乙醇的研究 韩 涛，， 黄 伟 ， 王晓东 唐 钰’ 刘双强’ 游 向轩’ (太‘原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室，太原030024； z中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，太原030001) 摘要： 采用共浸渍法制备了不同Ce含量的Ce．Cu．Co，CNTs催化剂，考察了其在合成气制低碳醇反应中的催 化性能，借助X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H．TPR)、Nz吸脱附实验(BET)、透射电镜(TEM)和CO程序升温 脱附(CO．TPD)对这些催化剂进行了表征．结果表明，当Ce的质量分数为3％时，低碳醇的时空收率和选择性达 到最高，分别为696．4mg·g ·h和59．7％，其中乙醇 占总醇的46．8％，适量Ce的添加能提高Cu物种在催化剂 上的分散度和催化剂的还原性能，能显著地增加催化剂吸附CO的能力，促进合成醇活性位的形成，进而明显 提高催化剂的活性和总醇的选择性．研究表明，将具有高活性和高碳链增长能力的CuCo基催化剂与碳纳米管 的限域效应结合，可实现缩窄产物分布、大幅度提高乙醇选择性的目的． 关键词：Ce；CuCo／CNTs催化剂：合成气：低碳醇： 乙醇 中图分类号：0643 StudyofCe--Cu--Co／CNTsCatalystsfortheSynthesisofHigher AlcoholsandEthanolfrom Syngas HANTao’ HUANGWei’。 WANG Xiao—Dong’_ TANGYu’ LIUShuang·Qiang YOUXiang—Xuan’ (KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnologyofMinistryofEducationandShanxiProvince,TaiyuanUniversityof Technoloyg,Taiyuan030024, R．China； StateKeyLaboratoryofCoalConversion．InstituteofCoal Chemistry,ChineseAcademyofSciences,Taiyuan030001，PR．China) Abstract： AseriesofCe-Cu—Co／carbonnanotubesfCNTS)catalystswithdifferentCecontentswereprepared bycO-impregnation，andthecatalyticperformancewasinvestigatedforthesynthesisofhigheraloc holsfrOm syngas．ThecatalystswerecharacterizedbyX—raydi仟ractionfXRD)，temperature—programmedreductionof H2(H2-TPR)，N2adsorption—desorptionisotherms(BET)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，and temperature-programmeddesorptionofCO (CO—TPD)．Theresultss