Cu／Co／Mn基氧载体释氧动力学及机理研究.pdfVIP

第 41卷 第2期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．41No．2 2013年 2月 JournalofFuelChemistryandTechnology F色b．20l3 文章编号：0253-2409(2013)02-0235-08 Cu／Co／Mn基氧载体释氧动力学及机理研究 梅道锋，赵海波，马兆军，杨伟进，方彦飞，郑楚光 (华中科技大学煤燃烧国家重点实验室，湖北 武汉 430074) 摘 要：以溶胶凝胶法制备了CuO／CuA1：O 、Co3O ／CoAl0 以及Mn203／Al203氧载体，在流化床反应器中CO2气氛下研 究了不同温度下氧载体释氧特性，并通过分析得到各氧载体的释氧动力学机理函数、活化能及指前因子等重要参数。释氧过 程中，氧载体 CuO／CuAI204中CuO、CuA1204均为活性相，释氧后转化为 cu20及 CuA102，而 Co3O4／CoAl2O4及 Mn2O3／ A1O 中CoAlO 和A1：O 均为惰性相 ，仅有Co，O 和MnO，参与释氧并分别转化为CoO和Mn。0。三种氧载体的释氧过 程均可由成核一核生长机理描述，释氧初期氧载体经化学反应形成新的活性核心，随后活性核心聚集形成还原态的氧载体团 簇。各氧载体释氧的机理函数G(x)有不同的表达式，CuO／CuA10 、Co0／CoAl0 、Mn：03／A1203释氧的活化能E分别为 226．37、130．06和65．90kJ／mol，相对应的指前因子A分别为2．99x10。、4．96x10和27．37s～。 关键词：动力学机理 ；活化能；化学链氧解耦；富氧燃烧 ；氧载体 中图分类号：0643 文献标识码 ：A Oxygen releasekineticsand mechanism studyonCu-，Co-，Mn-basedoxygen carrier MEIDao—feng，ZHAOHai—bo，MAZhao-jun，YANGWei-jin，FANGYan—fei，ZHENGChu—guang (StateKeyLaboratoryofCoalCombustion，HuazhongUniversityofScience＆Technology，Wuhan 430074，China) Abstract：Sol—gelderivedCuO／CuA12O4，Co3O4／CoAl204andMn2O3／Al2O3oxygencarrierswerestudiedin a fluidized bed reactor under CO，atmosphere， where the oxygen release characteristics under different temperatureswerefocused．Themechanism functionandkineticspraametersintheoxygenreleasewereobtained from theexperimentaldata．In hteprocessofoxygen release，htephasesofCuO nadCuAl2O4performingas activecomponentsdecomposetoCu，O andCuA10，with O，generation．W hile，onlyCo3O4andMn2O3can releaseoxygen in Co3O4／CoAl 204 na d Mn203／A12O3oxygen carriers， in which Co3O4 and Mn2O3rae respectivelyreducedtoCoO andMn3O4；andCoAl2O4andA12O3perform asinertcarrier．Thekineticanalysis show htathteoxygen releaseofthree oxygen carrierscan be described by hte nucleation na d nucleigrowht mode1．ThismenashtatafterO，releas