功能化微纳米硅胶表面亚铁配位化学及其催化降解邻苯二酚的性质.pdfVIP

第 29卷第 10期 无 机 化 学 学 报 Vo1．29No．10 2013年 lO月 CHINESEJ0URNALOFINORGANICCHEMISTRY 2205．2214 功能化微纳米硅胶表面亚铁配位化学及其催化降解邻苯二酚的性质 刘 建 1 魏振宏 1 钟 伟 2 刘文明1 刘 笑- 刘小明 (南昌大学化学系，南昌 330031) (2嘉兴学院生物与化学工程学院，嘉兴 314001) 摘要 ：含吡啶硫醚有机分子功能化 的微 ／纳米硅胶粒子利用表面有机分子分别与氯化亚铁和硫酸亚铁发生配位作用 ，制得两种 功能化材料 ．即FeC@L．NSiG和FeS@L-NSiG。采用红外光谱(FFIR)、紫外可见吸收光谱(uv—Vis)、热重frI’GA)和扫描电镜(SEM)对这 两种材料进行了表征：同时对材料表面Fe(Ⅱ)可能的配位化学性质 以及其催化双氧水氧化降解邻苯二酚的性能进行了研究。为 了探究两种材料表面上亚铁中心的配位化学性质 ．合成了类似于功能化微 ／纳米硅胶表面上的有机官能团f吡啶硫醚1的含 “NS” 杂原子 的配体 L，即2一“乙基硫代)甲基)吡啶。配体 L与FeC1反应后得到配合物 F『efL)2C12]，通过 X．射线单晶衍射方法测定了它 的晶体结构 ．并将该配合物作为对照物进行研究。结果表 明：FeS@L．NSiG表现 出更高的催化效果，几乎是 FeC@L—NSiG的两倍 。 与材料FeC@L-NSiG相 比，FeS@L．NSiG的催化效率上升是由于其表面上 Fe(II)中心含有更多的易离去配体f溶剂分子或水分子1。 从而使底物更容易接近金属中心。 关键词：非均相催化；功能化微／纳米硅胶；铁(Ⅱ)配合物；有机一无机复合材料；邻苯二酚降解 中图分类号：O614．811；O613．72 文献标识码：A 文章编号：1001—4861(2013)10-2205—10 DoI：10．3969~．issn．1001·4861．2013．00．327 Iron(H)onFunctionalisedMicro／NanoSilicaGel：SurfaceCoordinationChemistry andCatalyticPerformanceforDegradationof1,2-Dihydroxybenzene LIU Jian WEIZhen—Hong ZHONGWei LIUWen—Ming LIUXiao LIUXiao-Ming，。 (tDepartmentofChemistry,NanchangUniversity,Nanchang330031，China) (2CollegeofBiological,ChemicalSciencesandEngineering,JiaxingUniversity,Jiaxing,Zhejiang314001，China) Abstract：Micro／nanosilicage1wasfunctionalisedwithpvridinvlthioethermoiety．Twofunctionalisedmaterials， Fe@L．NSiGandFe@L．NSiG。wereobtainedbythecoordinationofthesurfaceorganicmoleculeswithiron(I1) usingFeCl2andFeS04astheprecursor，respectively．Bothmaterialswerecharacterisedusingn ’IR andUV—Vis spectroscopies．TGA andSEM techniques．Possiblecoordination chemistryoftheiron(1I)on thesurface functionalisedmaterialsandthecatalyticperformanceofthetitlematerialson thecatalyticdegradationof1,2一