滑动弧电极放电等离子体作用甲烷制C2烃的工艺.pdfVIP

第30卷 第 1期 应 用 化 学 V01．3OIss．1 2013年 1月 CHINESEJ0URNALOFAPPLIEDCHEMISTRY Jan．2013 滑动弧电极放 电等离子体作用甲烷制 C2烃的工艺 胡爽慧 吕一军 闫文娟 王保伟 (天津大学化工学院绿色合成与转化教育部重点实验室 天津 300072) 摘 要 采用刀片式不锈钢电极放电反应器，以Ar气为稀释气，研究了等离子体作用下甲烷转化制c：烃的 工艺条件。考察了CH流量、高频电源输入电压和电极间距等参数对甲烷转化率、c烃选择性、收率和反应表 观能耗的影响。结果表明，增加 CH流量 ，表观能耗随之降低；当输入电压和电极间距较小时，甲烷转化率随 输入电压和电极间距的增大而增大，但输入电压和电极间距过大时，c烃收率明显下降，积碳严重。在CH流 量14mL／min、Ar气流量60mL／min、高频电源输入电压22V、电流0．44A、电极间距4mm的优化条件下，甲 烷最高转化率为43．1％，C烃收率、选择性和表观能耗分别为40．1％、93．2％和2．41MJ／mol。C 中不饱和 烃的体积分数可达95％以上。 关键词 甲烷转化，c：烃 ，滑动弧 ，等离子体 中图分类号 ：0622．1 文献标识码：A 文章编号 ：1000-0518(2013)01-0061-06 DOI：10．3724／SP．J．1095．2013．2o022 甲烷是天然气的主要成分，由甲烷催化转化为多碳烃具有重大意义。由于甲烷十分稳定，传统的甲 烷直接偶联制c烃的方法，存在能量消耗大、设备要求高，产物易发生深度氧化等缺点。由于等离子体 甲烷转化法有可能避免传统方法的缺点，所以近年来关于等离子体甲烷转化工艺受到广泛关注 ¨。如，其 中滑动弧电极放电等离子体甲烷转化法的研究已有不少报道 J。 滑动弧电极放电是一种低温等离子体技术 ，兼有非平衡等离子体和热等离子体的优点，同时具有高 度的非平衡性及高电子温度和密度 ，能在较大气体流量下得到较高的转化率，是一种能量利用率较高的 等离子体技术。目前，滑动弧电极放电技术已用于大规模挥发性有机物处理 、污染控制-2及温室气 体的处理 等领域并取得了较好的效果。钟犁等 在滑动弧电极放电等离子体中，研究了CH与 CO： 重整制合成气的工艺。结果表明，滑动弧电极放电等离子体可突破常温时热力学平衡的限制，而有效促 进重整反应。与其它等离子体方法相比，滑动弧电极放电的能量效率显著提高。Yang等_l引用滑动弧电 极放电等离子体研究甲烷制氢过程，考察了O／C比、总气体流量、催化反应器温度、重整反应器能量密 度和催化剂等参数对甲烷转化率、氢气收率和重整热效率的影响，在优化条件下分别达到67％、54％和 35％。Indarto等 研究了滑动弧电极放电等离子体中，甲烷气体中He、Ar、N和cO气体对甲烷转化 率、产物选择性和能耗的影响。结果表明，混入 He、Ar、N气有利于甲烷的转化，混入 CO气则使甲烷的 转化率降低，反应的主要产物为H：和cH 。 本文利用滑动弧电极放电等离子体反应器，以Ar气为稀释气体，考察了CH流量、高频电源输入电 压及电极间距等参数对甲烷转化为c烃过程中甲烷转化率、c烃选择性、收率和表观能耗的影响。 1 实验部分 1．1 仪器和试剂 气相产物用 FULI9790II型气相色谱仪 (浙江福立分析仪器有限公司)测定；原料气体流量用 D07-7A／ZMM质量流量控制器及 DO8-4C／ZM流量显示仪 (北京建中机器厂)测定；等离子体电源为 CTP-2000高压电源(自制)。CH (普纯)为天津六方工业气体经销有限公司产品；Ar气和色谱载气He 气(高纯)均为北京氦普北分气体工业有限公司产品。 201t2-01—13收稿，2012-04—11修回 国家自然科学基金 20606023)资助项 目 通讯联系人：王保伟，副教授；Tel：022Fax：022E—mail：wangbw@tju．edu．cn；研究方向：天然气转化 62 应 用 化 学