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不同模板剂合成具有介微结构的ZSM-5分子筛及其甲醇制丙烯性能

物理化学学报(WuliHuaxueXuebao) November Acta .一Chim.Sin.2015,31(11),2139-2150 2139 [Article】 doi:10.3866/PKU.WHXB201509281 www.whxb.pku.edu.c13 不同模板剂合成具有介微结构的ZSM-5分子筛及其甲醇制丙烯性能 张兰兰 宋 宇 李国栋 张少龙 尚蕴山 巩雁军 (中国石油大学(北京)化学工程学院,中国石油天然气集团公司催化重点实验室,北京102249) 摘要: 分别采用四丙基氢氧化铵(TPAOH),十六烷基三 甲基溴化铵(CTAB)$HN-十八烷基-~。-己基一四甲基. 1,6-己二铵(C 。。Br)作为模板剂,合成了具有不同介微结构的纳米ZSM-5分子筛(NZ),介孔ZSM.5分子筛 (MZ)和纳米薄层ZSM一5分子筛(NSZ).对合成的样品进行X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),N吸附一脱 附和氨程序升温脱附(NH。一TPD)表征,并与传统微~LZSM.5分子筛(CZ)对比.结果表明,样品的介孔孔容和外 表面积大小的顺序为NSZMzNZCZ,强,弱酸之比的顺序为CZMZNZNSZ.在甲醇制丙烯 (MTP)反应中,催化剂的介微结构特征影nI~MTP反应的产物选择性及稳定性,丙烯和总低碳烯烃选择性随着介 孔孔容的增加而增加,NSZ样品具有最高的丙烯选择性(47.5%)及总低碳烯烃选择性(78.4%).此外,介孔的引 入能适当延长催化剂的寿命,具有适宜酸性质的NZ样品的催化寿命最长(200h). 关键词:ZSM-5分子筛: 纳米:纳米薄层:介孔; 甲醇制丙烯 中图分类号:0643 ZSM-5ZeolitewithMicro-MesoporousStructuresSynthesizedUsing DifferentTemplatesforMethanoltoPropyleneReaction ZHANGLan-·Lan SONGYu LIGuo—Dong ZHANGShao--Long SHANGYun.Shan GONGYan.Jun (KeyLaboratoryofCatalys ChinaNationalPetroleumCorporation.CollegeofChemistryEngineering, ChinaUniversityofPetroleum—Bejiing,Bejiing102249,P.R.China) Abstract: ZSM-5zeoliteswithdifferentporestructureswere synthesizedusing differenttemplates (tetrapropylammoniumhydroxide(TPAOH),cetyItnme什Iylammoniumbromide(CTAB)andC18_8—6Br2).The obtainednanosized(NZ),mesoporous(MZ),andnanosheets(NSZ)ZSM.5sampleswerecomparedwith conventionalmicroporousZSM-5zeolite(cz).ThephysicochemicaIpropertiesofthesesampleswere characterizedusingX—ray

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