用密度泛函理论研究NO在H-ZSM-5分子筛不同酸性位的吸附.pdfVIP

第 23卷 第 2期 化 学 研 究 中国科技核心期刊 2012年 3月 CHEM ICAL RESEARCH hxyj@henu．edu．cn 用密度泛函理论研究NO在 H—ZSM一5分子筛不同酸性位的吸附 唐保卫，郭泉辉 ，李 娟 (河南大学 化学化工学院，河南 开封 475004) 摘 要 ：利用密度泛函理论 (DFT)，基于 7T簇模型，在 B3LYP／6-31G(d，p)水平上研究了N0分子在 H—ZSM一5 分子筛孔道中a，卢，y酸性位的吸附．在计算过程 中，首先对 H—ZSM一5的 ，，y酸性位进行优化计算 ，然后对 NO 分子 一N和 一0两种吸附模式的红外光谱和吸附能进行计算．计算结果表 明，NO分子 以 一N模式吸附于 H— ZSM 5分子筛酸性位上 ，不 同酸性位对 NO分子 的吸附能力排序为 ：a酸性位fl酸性位)，酸性位 ．此外，H ZSM一5分子筛直型孔道更有利于 NO分子 的吸附和扩散 ，因而可更有效地促进 N0分子催化分解反应 的进行 ． 关键词 ：密度泛函理论 ；N0吸附；H-ZSM一5分子筛 ；酸性位 ；吸附 中图分类号 ：O643．3 文献标志码 ：A 文章编号 ：1008—1011(2O12)02—0022—04 Studyofadsorption ofnitrogenmonoxideon differentacid sitesofmolecularsieveH -·ZSM -5·zeolite TANGBao—wei，GUO Quan—hui ，LIJHart (CollegeofChemistryandChemicalEngineering HenanUniversity，Kaifeng475004 Henan，China) Abstract：TheadsorptionofNOmoleculeatthe ， andyBronstedacidsitesofdifferentchan— nelsofmolecular sieve H——ZSM——5 zeolite was investigated using density functionaltheory (DFT)attheleve1ofB3LYP／6—31G(d，p)，whichwasconductedonthebasisof7T clusters。 Thusthea，口andyBronstedacidsiteswereoptimized，andtheinfraredspectraandthead— sorptionenergiesofNO moleculesin 一N and O adsorptionmodeswerecalculated．Thecal— culatedresultsshow thatNO moleculeisadsorbedatthea， andyBronstedacid sitesinthe form ofr／N mode．Theadsorptionenergiesofvariousacidsites，intermsoftheabilitytoad- sorbNO molecule，arerankedaso／acidsite acidsite acidsite．M oreover，thestraight channelsofH—ZSM一5 zeolitepossess strongerability fortheadsorption and diffusion ofNO molecule，therebymoreeffectivelyacceleratingthecatalyticdecomposingreactionofNO mole～ cule． Keywords：DFT ；No adsorption；H—ZSM一5zeolitemo