红外光谱电化学研究金电极表面上CO_2的还原.pdfVIP

第 28卷第 3期 无 机 化 学 学 报 Vo1．28No．3 2012年 3月 CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY 541．545 红外光谱电化学研究金电极表面上 CO2的还原 陈 晨 金葆康 (安徽大学化学化工学院，合肥 230039) 摘要：以碳酸丙烯酯(P )为溶剂，高氯酸四丁基胺(TBAP)为电解质，利用 电化学及红外光谱 电化学开展了金电极上二氧化碳的 还原研究。运用现场红外光谱跟踪 电化学还原过程反应物及产物 的生成和消失 。红外光谱电化学循环伏吸法表 明，在消耗 CO： 的同时，金 电极上有 CO的产生 ，且伴随有碳酸根的形成。结合 电化学和光谱 电化学结果 ，提 出了一种 电还原机理：在非水介质 中，CO 电还原过程中生成了中间体 COl一，随后COi一分别以两个途径进行还原，其一是直接被还原成CO，其二是与CO2结合生 成 C20一而后歧化成 CO以及 CO32-。两个反应 同时进行，且第一个反应是可逆过程。 关键词 ：CO2；电化学还原 ；红外光谱 电化学 中图分类号：0657．33；0657．1 文献标识码：A 文章编号：1001．4861(2012)03．0541—05 FTIR SpectroelectrochemistryStudyontheReductionof Co2ataGoldElectrodeInterface CHENChen JINBao—Kang (DepartmentofChemistry,AnhuiUniversityy,日 230039，China) Abstract：ElectrochemistryandFTIR spectroelectrochemistrymethodswereusedforinvestigatingthereduction ofC02ongoldsurfaceinpropylenecarbonate (PrC)includingtetrabutylammoniumperchlorate (TBAP)as electrolyte．Byusingtheinfraredspectroelectrochemistrycyclicvoltabsorptometry (CVA)，itisfoundthatwiththe decreaseofCO2，theCOandCO3 wereproduced．Combinedwiththeresultsobtainedfrom electrochemistry and FTIR spectroelectrochemistry，theelectrochemicalreduction mechanism ofCO2in thenon—aqueousmedia is proposed：C02一wasgeneratedfirstly，andthenC02～reducedtoCO bytwopathways．Oneiselectrochemically reducedtoCOdirectly，theotherisCOl—radicalsreactionwithCO2togenerateC204一，thenleadingtoformation ofCO andCO3．Bothofthem carriedoutatthesametimethefomr erisreversibleprocess． Keywords：CO2；electrochemicalreduction；FTIR spectroelectrochemistry 0 引 言 其转化成为合成 中产物具有很高的应用价值 电 化学还原 CO，的影响因素有很多．如温度和压强对 随着人类社会 的发展 ．一系列的能源