助剂对Ru／CeO2催化剂的表面性质及氨合成性能的影响.pdfVIP

第4O卷 第7期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．40NO．7 2012年7月 JournalofFuelChemistryandTechnology Ju1．2012 文章编号：0253-2409(2012)074)848-07 助剂对 Ru／CeO2催化剂的表面性质及氨合成性能的影响 林建新，张留明，王 自庆，王 榕 ，魏可镁 (福州大学 化肥催化剂国家工程研究中心，福建 福州 350002) 摘 要：以KF、KNO，、Ba(NO。)、CsNO，为助剂前驱体，CeO：为载体采用氧化还原共沉淀法制备了一系列无氯负载型钌催 化剂 ，考察了助剂种类和助剂含量及单双助剂对 Ru／CeO 氨合成活性的影响，并采用N：物理吸附、CO脉冲吸附、XRD、XRF 等表征手段，考察了助剂对Ru／CeO：催化剂比表面积、孔分布、钌分散度的影响。结果表明，F与碱金属 、碱土金属一样可以 促进Ru／CeO：催化剂的氨合成活性，四种单助剂中以CsNO，前驱体为助剂的促进效果最好，而对于双助剂 Ba+Cs的促进效 果最明显，在400℃，101~lPa，10000h 反应条件下，出口氨浓度达到了13．3％。加入助剂后使各Ru／CeO 催化剂表面结构发 生改变，但是催化剂的结构因素对氨合成活性的影响不明显，电子效应才是影响催化剂氨合成活性的主要因素。 关键词：助剂；钌；氨合成；二氧化铈 中图分类号：X703．1A 文献标识码 ：A Effectofpromoteronstudyproperties and catalyticactivityofRu／CeO2catalystforammoniasynthesis LIN Jian-xin，ZHANG Liu-ming，WANG Zi-qing，W AN G Rong，WEIKe—mei (NationalEngineeringResearchCenterofChemicalFertilizerCatalyst，FuzhouUniversity，Fuzhou 350002，China) Abstract：A seriesofRu based ammonia synthesis catalystssupported by ceria wiht differentpromoter precursors，suchasKF、KN03、Ba(No3)2、CsN03，wereprepared．Notonlystudiedtheeffectofsingleand doublepromotersforhte catalytic activity butalSO sutdied hte effectofpromoters’kindsand content．N． physisorption，CO chemisorptionandX．raydiffractionwerecarriedouttoinvestigatetheeffectofpromoteron surfaceraea，poresizedistributionnadruhtenium dispersionofcatalysts．Ithasbeen found thathteeffectiveness ofFionjustlikehteroleofalkalineoralkaline．earth—promoteroframmoniasynhtesis．Forhtesingle—promoted Ru／CeO，catalyst，cesium provedto be mosteffective in hte studied fourpromoters．Forhtedouble．promoted one，hteactivity ofhtecatalystwasaffectedremarkablyby cesium andbarium CO—exists．Ammonia synthesis concentration ofover13．3％ wasobtainedoverBa+Cs．Ru／CeO，catalystunder400oC ． 10MPanad 10000h_。． Thestructureand hte s