新型膦氮铑配合物的1-己烯氢甲酰化.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2010年 1O月 ACTAPETRC)LEISINICA (PETR0LEUMPROCESSINGSECTION) 第 26卷第 5期 文章编号 ：1001-8719(2010)05—0725—05 新型膦氮铑配合物的 1一己烯氢 甲酰化 彭庆蓉 ，侯士聪 ，袁友珠 (1．中国农业大学 理学院，北京 100083；2．厦门大学 化学化工学院固体表面物理化学国家重点实验室 ，福建 厦门 361005) 摘要 ：采用还原胺化法合成了新型膦氮配体铑配合物 ，并采用 FT—IR和 NMR (H，”C，P)进行结构表征 。考察了 水含量对膦氮配体铑配合物催化 1一己烯氢 甲酰化反应 的影响，以及各种酸处理对催化剂循环使用 的效果 。结果表 明，适量的水可提高膦氮配体铑配合物对 1一己烯氢 甲酰化反应 的催化活性和选择性 。反应后 的膦氮配体铑配合物 催化剂用适当有机酸萃取进入水相与产物分离，然后改变 pH值使其从水相再进入新鲜有机溶剂 中，实现催化剂在 催化高碳烯烃氢 甲酰化反应 中的循环使用 。 关 键 词 ：膦氮配体 ；铑配合物 ；pH值依赖性相分离 ；1一己烯 ；氢甲酰化 中图分类号 ：O643．32 文献标识码 ：A doi：10．3969／j．issn．1001—8719．2010．05．011 HYDRoFoRM YLATIoN oF 1一HEXENE BY NoVEL IM INOPHoSPHINE RHoDIUM CoM PLEXES PENG Qingrong ，HOU Shicong ．YUAN Youzhu。 (1．CollegeofS(ience，ChinaAgriculturalUniversity，Beijing100083，China；2．StateKeyLaboratoryforPhysical ChemistryofSolidSurfaces，CollegeofChemistryandChemicalEngineering，XiamenUniversity，Xiamen361005，China) Abstract：Noveliminophosphineligands (P—N ligands)weresynthesizedandcharacterizedby IR andNM R(H ，”C，。P)．Theeffectofwatercontenton 1-hexenehydroformylation catalyzedby P—N ligand—Rh complexeswasinvestigated。atthesametime．therecyclingofthecatalystsbasedon theseiminophosphineswas exam ined．The results revealed thatthe addition ofcertain amount ofwater into 1-hexene hydroformylation system，the catalytic activity and selectivity ofP—N ligand—Rhcomplexescould be enhanced． After 1_hexene hydroformylation， the catalyst was extractedbyorganicacidintowaterandbackextractedintofreshorganicsolventbysettingthepH oftheaqueousphasetothepointatwhich thecomplex wasno longerwater—solubleto realizeits recycling． Key words： im inophosphine ligand；Rhodium complexes；pH dependent phase separation； 1一 hexene；hydroformylat