甲烷部分氧化制合成气PtAl2O3催化剂的表征及其反应性能评价.pdfVIP

第26卷，第4期 光谱实验室 v01．26．No．4 200 Journal 0 0 9 9年7月 Chinese of LaboratoryJuly，2 Spectroscopy 203催化剂的 甲烷部分氧化制合成气Pt／Al 表征及其反应性能评价 陈国华① 刘德云 李兴民 (聊城职业技术学院基础部山东省聊城市花园北路133号252000) 摘要采用浸渍法制备了3种不同负载量的Pt／A1。Oa催化剂．考察了催化剂的甲烷选择氧化性能， 并用程序升温还原技术．程序升温脱附技术以及微型脉冲催化色谱技术对催化剂进行表征。结果表明，随 0A 成CH．／O：为2；1．4Pt负载量的催化剂，甲烷转化率达到98％以上． 关键词Pt／Al。o。；甲烷；合成气；甲烷部分氧化；催化剂表征 中图分类号：0657．7 文献标识码：A 文章编号：1004—8138(2009)04-1027一05 1 前言 从世界能源发展趋势看，随着石油资源的日益减少，天然气在能源生产和消费结构中的比例正 逐年增加‘1。。天然气主要成分为甲烷，甲烷部分氧化制合成气所用的催化剂目前都基本是金属的负 载复合物。其中铂是应用最广也是最早的贵金属催化剂之一【2．引，Pt作为催化剂有着制备昂贵的缺 点，因此要充分对其进行研究，以期使单位质量的Pt获得最好的催化效果。本文采用浸渍法制备了 三种不同负载量Pt／AI：0。催化剂，考察了催化剂的甲烷选择氧化性能并对催化剂进行了一定的表 征∽]。 2 实验部分 2．1催化剂的制备 烧6h即得催化剂。用此方法制备出3种不同负载量的Pt／A1：Oa催化剂。 2．2催化剂的性能评价 催化剂的性能评价在固定床石英微型反应器中进行反应，催化剂用量为20mg，预处理过程在 尾气。 ①联系人．手机：(oE—mail,chenguohuachg@163．COm 作者简介。陈国华(1979一)．女。内蒙古呼伦贝尔市人．助教。双学士学位．在读研究生．主要从事应用化学方面的研究工作． 刘德云(1964一)．男。山东省聊城市人。副教授．学士学位．在读研究生．主要从事无机化学．有机化学的研究工作． 李兴民(1976一)．男．山东省聊城市人，助理实验师。学士学位．主要从事化学实验的研究工作． 收稿日期：2009—04—09；接受日期：2009-04—17 光谱实验室 第26卷 2．3催化剂的表征 采用程序升温还原技术对不同负载量的催化剂进行表征，先将催化剂进行氧化处理，氧化结束 GC一8A，日本，岛津公司。 样结束后，记录室温(℃)。气相色谱仪的型号是Shimadzu 2．4氮气静态吸附法测定比表面积 表面孔径分布测定仪在120C下抽真空，把一定量的催化剂置于其中，待水气抽净后升温至 300。C，用液氮进行吸附，开启记录仪进行数据采集与处理。 2．5 CO脉冲一吸附法测定金属催化剂金属分散度 6CH。／Ar气流下还原30min，待温度降至1504C以下用Hz吹扫至基线平稳。通 样品先在500 He／CO气流，进样、取样至相邻的CO的脉冲色谱峰强度不再变化，关闭载气结束。 3 结果与讨论 3．1催化剂的催化性能(图略) 随着反应的进行，原料气CH。与O：逐渐被消耗，在混合气中所占比例减少，同时Hz、CO含量 增大，其中CO的生成速率大于H。，H：与CO的体积比逐渐变小。在主产物生成的同时，副产物 C0。逐渐减少，反应选择性变强。 的选择性都相应的提高；对于相同Pt负载量的催化剂，随着温