稀土助剂对以铝基柱撑蒙脱土为载体的钴基催化剂CH4CO2重整性能的影响.doc

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稀土助剂对以铝基柱撑蒙脱土为载体的钴基催化剂CH4CO2重整性能的影响

编号: 内蒙古大学 国家大学生创新性实验计划项目 申 请 书 项 目 名 称: 助剂对钴催化剂CH4/CO重整性能的影响申 请 人: 所在(院)系: 化学化工学院 申请人电话: 申请人电子信箱: @126.com 指 导 教 师 : 曾尚红副教授 导师所在单位: 内蒙古大学化学化工学院 填 表 日 期: 201年月日 内蒙古大学教务处 二、项目论证(7000-8000字) 1.项目的立项依据 1.1研究意义[1-3]。甲烷二氧化碳重整工艺(CH4+CO2=H2+CO)如果开发成功,既可以缓解环境危机,改变某些化工产品的生产过程和原料路线具有重大的现实意义(如费托合成),又能减少温室气体的排放,减轻“温室效应”对全球生态环境的破坏。随着各种测试手段的不断进步,对甲烷二氧化碳重整反应催化剂的筛选设计、反应条件的优化、催化剂失活特性及反应机理方面的研究正在不断地深入,各方面的研究也取得了可喜的成果[4-5],但离重整反应的工业化要求还有一定的距离,早日开发出高效稳定且抗积炭的催化剂是重整反应工业化的关键。 1.2国内外研究现状及发展动态分析(需结合科学研究发展趋势来论述科学意义;或结合社会、经济发展中迫切需要解决的关键科技问题、理论问题来论述其应用前景。)CH4裂解:CH4→C+2H2(2)CO 歧化:2CO→C+CO2(3)CO 氧化还原:CO+H2→C+H2O[1-3]。其中,甲烷裂解是主要的积炭反应。 甲烷二氧化碳重整用催化剂包括负载型贵金属催化剂和过渡金属催化剂两种。负载型贵金属催化剂是将Ru、Rh、Ir、Pd等贵金属负载在A12O3、TiO2、ZrO2等载体上;过渡金属催化剂是Fe、Co、Ni、Cu等过渡金属负载在A12O3、SiO2、CeO2-ZrO2等载体上。相比过渡金属, 贵金属催化剂具有较高的转化活性和不易积炭的特性,但是由于贵重金属的稀缺性和需要昂贵的价格回收,不适宜工业化生产, 限制了其大规模的运用。为了减少和抑制催化剂的烧结和积炭,研究人员在探索催化剂的制备方法、合理选用载体、添加有效助剂以及揭示积炭原理方面做了大量的工作,并且取得了一些研究进展,但是到目前为止由于积炭问题的存在,过渡金属催化剂还不能完全取代贵金属催化剂[8,9]。我们希望通过实验、测试、比较,真正发掘出一种高活性、抗积炭、稳定性好的过渡金属实用催化剂。 利用天然蒙脱土(PILC)的膨胀性及交换性而得的柱撑蒙脱土载体,具有较大的孔径、相对规整的孔结构、高的比表面、孔径可调、酸性可调节等优点。就天然蒙脱土本身而言,在高温下稳定性不高,但是在其层间加入Al、FeXu Z等考察了金属与载体间的强相互作用, 并指出: 以C- Al2O3作为载体与金属间的强相互作用具有抗积炭性。综合考虑以上因素,我们选择了铝基柱撑蒙脱土作为了催化剂的载体。 内蒙古自治区的稀土储量很丰富,且据研究表明稀土元素是优良的结构型助剂, 主要起到掺杂和包埋作用。它们可能在载体中占据了活性中心的位置, 削弱了催化剂与载体间的相互作用, 降低了表面催化剂金属物种的还原温度, 同时由于金属处于氧化物的包埋之中, 使得表面金属的活性位变小,抑制了晶粒的迁移和聚集, 提高了抗积炭性能。 单就Ce来说,研究表明催化剂中Ce的添加,有利于活性组分表面的消炭,延长催化剂的寿命[1,2]。以Ce为助剂的催化剂体系中反应步骤如图1所示:(1)甲烷的吸附;(2)甲烷裂解;(3)炭表面扩散;(4)CeO2氧化表面炭;(5)CO2还原CeO2[1]。其中涉及到的消积炭反应为:C+ 4CeO2=CO2+2Ce2O3,CO2+ Ce2O3=CO+ 2CeO2。另外,也有报道表明Pr和Sm也有一定的抗积炭性能[2],关于Pr和Sm的研究较少。 图1 CeOx–Pd/α-Al2O3催化剂表面CeO2分布状态和反应步骤 我们实验室将未经分离的天然混合稀土作为助剂加入到Co/ A

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