苯甲醛与甘油在二氧化硅负载的磷钨酸催化剂上的缩合反应-工业催化.PDFVIP

２０１０年１月 工 业 催 化 Ｊａｎ．２０１０ 第１８卷 第１期　　　　　　　　　　　　　ＩＮＤＵＳＴＲＩＡＬＣＡＴＡＬＹＳＩＳ　　　　　　　　　　　　　　Ｖｏｌ．１８　Ｎｏ．１ 能源化工与催化 苯甲醛与甘油在二氧化硅负载的磷钨酸 催化剂上的缩合反应  任立国 ，张晓丽，高文艺 （辽宁石油化工大学化学与材料科学学院，辽宁抚顺１１３００１） 摘　要：针对磷钨酸比表面积小和不易回收利用等缺点，采用溶胶－凝胶法制备了不同磷钨酸负载 量的ＨＰＷ Ｏ／ＳｉＯ 固体酸催化剂，用ＸＲＤ和Ｎ －吸附对ＨＰＷ Ｏ／ＳｉＯ 固体酸催化剂进行了 ３ １２ ４０ ２ ２ ３ １２ ４０ ２ 表征，研究了在苯甲醛和甘油缩合反应中的催化性能，考察了催化剂的焙烧温度、磷钨酸的负载量、催 化剂用量和反应时间的影响。结果表明，ＨＰＷ Ｏ／ＳｉＯ 固体酸是平均颗粒在（２０．９～２６．４）ｎｍ ３ １２ ４０ ２ 的无定形催化剂，在苯甲醛甘油缩醛的合成中具有高活性和高稳定性。最佳条件：焙烧温度５００℃， ＨＰＷ Ｏ 负载质量分数１０％，催化剂用量０．５ｇ，ｎ（苯甲醛）∶ｎ（甘油）＝１∶１．１、甲苯１５ｍＬ，反应 ３ １２ ４０ 时间２．０ｈ。最佳条件下，苯甲醛转化率达９９．２％。ＨＰＷ Ｏ／ＳｉＯ 固体酸催化剂独特的Ｋｅｇｇｉｎ ３ １２ ４０ ２ 阴离子结构和表面酸中心、高比表面积和准液相在苯甲醛和甘油的缩合中具有重要作用。 关键词：能源化学；溶胶－凝胶法；磷钨酸／二氧化硅；固体酸催化剂；缩合反应；苯甲醛甘油缩醛 ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００８１１４３．２０１０．０１．０１２ 中图分类号：Ｏ６４３．３６；ＴＱ４２６．９４　　文献标识码：Ａ　　文章编号：１００８１１４３（２０１０）０１００５４０５ Ｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎｏｆｂｅｎｚａｌｄｅｈｙｄｅｗｉｔｈｇｌｙｃｅｒｏｌｏｖｅｒｔｈｅｓｉｌｉｃａｓｕｐｐｏｒｔｅｄ ｐｈｏｓｐｈｏｔｕｎｇｓｔｉｃａｃｉｄｃａｔａｌｙｓｔｓ  ＲＥＮＬｉｇｕｏ，ＺＨＡＮＧＸｉａｏｌｉ，ＧＡＯＷｅｎｙｉ （ＳｃｈｏｏｌｏｆＣｈｅｍｉｓｔｒｙ＆ＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅ，ＬｉａｏｎｉｎｇＳｈｉｈｕａＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｆｕｓｈｕｎ１１３００１，Ｌｉａｏｎｉｎｇ，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＳｉｌｉｃａｓｕｐｐｏｒｔｅｄＨＰＷ Ｏ （ＨＰＷ Ｏ／ＳｉＯ）ｃａｔａｌｙｓｔｓｗｅｒｅｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｓｏｌｇｅｌｍｅｔｈｏｄａｎｄ ３ １２ ４０ ３ １２ ４０ ２ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄｂｙＸＲＤａｎｄＮａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ．Ｅｆｆｅｃｔｓｏｆｃａｌｃｉｎａｔｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，ＨＰＷ Ｏ ｌｏａｄｉｎｇｓ，ｃａｔａ ２ ３ １２ ４０ ｌｙｓｔｄｏｓａｇｅａｎｄｒｅａｃｔｉｏｎｔｉｍｅｗｅｒｅｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ．ＴｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅＨＰＷ Ｏ／ＳｉＯｓｏｌｉｄａｃｉｄ， ３ １２ ４０ ２ ｗｉｔｈｍｅａｎｇｒａｉｎｓｉｚｅｏｆ（２０．９－