掺氮石墨烯的溶剂热制备及对抗坏血酸氧化的电催化性能.pdfVIP

康 辉 等 ：掺氮石墨烯 的溶剂热制备及对抗坏血酸氧化 的电催化性能 文章编号 ：1001—9731(2013)18—2607—05 掺氮石墨烯的溶剂热制备及对抗坏血酸氧化的电催化性能 康 辉 ，罗 民 ，梁 斌 ，窦元运 ，梁 森 ，丁 肖怡 (1．宁夏大学 化学化工学院，宁夏 银川 750021；2．宁夏大学 光伏材料重点实验室，宁夏 银川 750021) 摘 要 ： 以Hummers方法制备 的氧化石 墨烯为前 性l7]，但是浸润性和化学反应活性较差 ，如果能对石墨 驱体 ，在 乙二胺和 水的混合溶剂热条件 下 (15O。C，8h) 烯进行氨基化的修饰 ，引入含氮的官能团，则不仅能提 合成了掺 氮石墨烯 (NG)。通过 XRD、FT—IR、XPS和 高石墨烯在极性溶剂 中的溶解度 ，而且可 以改善石墨 电化 学阻抗谱研 究 了掺 氮石墨烯 的结构和 电化 学性 烯和有机分子 、聚合物和生物大分子的反应性ll。在 能。结果表 明，通过溶剂热反应在石 墨烯表面 引入 石墨烯的制备方法 中，氧化还原法是制备石墨烯的一 C—N，N H 等含氮基 团。乙二胺不仅能对氧化石墨 种常用的方法 。一般通过各种化学还原剂 、高温热处 烯进 行部分还原 ，而且还 能对其进行掺 氮功能修饰 。 理、溶剂热法、激光还原法和电化学还原等方法来还原 电化学阻抗谱研究表明，掺氮石墨烯 (NG)的电子转移 氧化石墨烯口 。其中溶剂热法是一种有效的合成手 阻抗明显小于相 同条件下水热还原制备的石墨烯 ，说 段 ，可 以同时实现氧化石墨烯的还原和掺氮的作用 。 明功能修饰石墨烯大大改善 了电子转移速率。将掺氮 本文以氧化石墨烯为前驱物 ，水为溶剂 ，乙二胺为 石墨烯修饰电板应用于对抗坏血酸 的电化学检测 ，检 氮源 ，通过一步溶剂热合成了掺氮石墨烯 (NG)。制备 出限达 1．0×l0一～ 2．8×10 mol／L，最低 检 测 限 了掺氮石墨烯修饰电极，研究了抗坏血酸 (AA)在该修 (3o／slope)为 1．7×l0一otol／L。 饰 电极上的电催化和电化学检测。实验表 明，在 1．0 关键词 ： 掺氮石墨烯 (NG)；溶剂热合成 ；石墨烯修饰 ×10_。～2．8×10 mol／I浓度范围内，氧化峰电流与 电极 ：电催化 抗坏血酸 的浓度呈线性关系，最低检测 限(3C／slope) 中图分类号 ： 0646 文献标识码 ：A 为 1．7×10 mol／L。 DOI：10．3969／j．issn．1001—9731．2013．18．004 2 实 验 1 引 言 2．1 试剂和仪器 石墨烯 (graphene)是一种具有两维平面晶体结构 石墨粉 、抗坏血 酸和乙二胺 (上海 国药集 团)；N， 的碳材料rl]，因其独特的电子结构和电学性质以及高 N一二甲基 甲酰胺 (DMF)(天津市 申泰化学试剂有限公 的理 论 比表 面 积 (SSA一 2630m ／g)、电子 迁 移 率 司)；VC片剂 (宁夏启元药业)；不同pH值 的磷酸缓冲 (200000cm ／(V ·s))、高热导性和高机械强度等优 良 溶液 (PBS)由磷酸二氢钠和磷酸氢二钠配制。以上试 性质 ，已成为材料学领域 的一个研究热点 ，并在催化 、 剂均为分析纯 ，用水均为二次去离子水 。 储氢 、复合材料和电化学 电容器等领域展现出诱人 的 CHI660D型电化学工作站 (上海辰华仪器公司)； 应用前景 ]。研究表明，石墨烯修饰电极具有较宽的 PHS一3C型酸度计 ；KQ一1()()型超声波清洗器 ；TG16一 电化学窗 口和快速的电子转移速率 ，将极大地提高传 WS台式高速离心机 ；D／MAX2200PCX射线衍射仪 ； 感器的灵敏度和检测范 围 。