NO 分解催化剂的研究进展.PDF

中国科学: 化学 2014 年 第44 卷 第12 期: 1951 ~ 1965 《中国科学》杂志社 SCIENTIA SINICA Chimica SCIENCE CHINA PRESS 评 述 NO 分解催化剂的研究进展 * 李海龙, 肖萍, 王涛, 朱君江, 李金林 中南民族大学催化材料科学湖北省暨国家民委-教育部共建重点实验室, 武汉 430074 *通讯作者, E-mail: ciaczjj@ 收稿日期: 2014-02-10; 接受日期: 2014-03-11; 网络版发表日期: 2014-09-16 doi: 10.1360/N032014-00049 摘要 本文对用于NO 直接催化分解的贵金属、金属氧化物、钙钛矿型复合金属氧化物、 关键词 分子筛和碳氮化合物5 种代表性催化材料上NO 的催化分解性能及反应机理进行了综述. 介 NO 直接分解 催化剂 绍了各种催化材料在用于NO 分解反应中所取得的成就和存在的问题. 此外, 也对计算机模 反应机理 拟技术在NO 催化分解中的应用进行了简单介绍, 说明计算机技术是一种重要的实验研究辅 理论模拟 助手段, 有助于对实验现象的理解并为开发新型催化材料提供理论指导. 1 引言 机技术在 NO 直接催化分解中的应用, 同时也提出了 一些新的看法和建议. NO 是严重危害人类健康的主要污染物之一, 也 x 是酸雨的主要来源[1]. 它主要来源于电厂、供热锅炉 烟气及汽车尾气, 其中 90%~95%为 NO[2, 3]. 尽管 NO 2 贵金属催化剂 的直接分解在热力学上具有很负的吉布斯自由能, 贵金属是研究得最早的 NO 分解催化剂之一. 由 分解生成 N 和 O 的倾向性很大(2NO → N + O , 于块状的贵金属活性较差且价格昂贵, 它们一般需 2 2 2 2 Δr Gm = 86.6 kJ/mol), 但受动力学方面的影响, 反应 负载在大比表面的载体上, 以便制备纳米级的催化 需要克服较大的活化能(364 kJ/mol)[4]. 因此, NO 需 剂, 不但提高其催化性能并可同时降低催化剂成本. 要在催化剂和一定的温度条件下才能顺利分解. 相 目前, 使用的贵金属催化剂主要有 Pt 、Pd 、Ir 和 Rh 对于其他消除方法, 该过程具有不产生二次污染、操 等. 而在各种载体中(TiO 、ZnO 、Al O 和 ZrO 等) 2 2 3 2 作简单、产物为无毒害的氮气和氧气等特点, 因而被 以氧化铝载体效果较好, 目前报道的效果较好的催 认为是一种理想的 NO 消除途径. 自从 Jellinek[