高温固相反应合成榍石的工艺研究 study on synthesis technology of sphene.pdfVIP

第28卷第3期 辐射防护 V01．28No．3 RadiationProtection 2008 2008年5月 May 高温固相反应合成榍石的工艺研究‘ 曾冲盛” 滕元成 齐晓敏 陈 垄 (西南科技大学先进建筑材料四川省重点实验室，lⅡtJq绵阳，621010) 摘要以CaC03、Ti02、Si02或RSiq为原料，通过高温固相反应，合成了A(坞Si03、CaC03、Ti02，摩尔 DSC)、x射线衍射(XRD)、扫描电子显微(SEM)等分析手段，对两种配方进行了比较，并探讨了煅烧温度、 保温时间对榍石合成的影响。结果表明：两种配方均能够合成高纯度的榍石；与s鹏相比，rhsi03是引 入硅的较佳原料，A配方优于B配方；合成榍石的最低温度、最佳温度与硅原料的选择有关，两种配方合 成榍石的最佳温度分别是1270℃和1320℃，最佳保温时间均为30mill。 关键词榍石高温固相反应合成 高放废物(HLW)中的锕系元素具有寿命石。该方法原料价格昂贵，工艺复杂，工艺控制 长，生物毒性高的特点，因此其安全有效的固化 要求高，在实际放射性废物固化处理中容易出 处理和处置已成为目前国内外比较关注的一个 现二次污染，工程化应用比较困难。国内对榍 课题【l。]。对于少量长寿命放射性废物一般用 石的制备及固化机理的研究很少，滕元成等【12] 两种方法处置[4]：一是通过高能加速器或快中 以天然的锆英石(zISi04)为主要原料合成了钙 子堆等将其嬗变为短寿命或稳定核素，此法前 钛锆石(CaZrTi207)和榍石组合矿物，该组合矿 景诱人，但技术难度大，需耗费巨资；二是选择 物对锕系元素及裂变产物具有很好的包容能 稳定性很高的固化介质，长期固定这些核素。 力，而对其作用规律的研究还处于初期。 人造岩石能很好地满足这方面的要求。已有的 本研究以较廉价的CaC03、Ti02、Si02或偏 研究表明，钙钛锆石和榍石是固化高放废物，尤 硅酸(H2Si03)为原料，采用高温固相反应，合成 其是锕系元素高放废物理想的固化介质材 高纯度的CaTiSi05，有利于榍石固化锕系元素 料[5以]。过去的研究工作主要集中在钙钛锆石 作用规律的研究，这对将来采用钙钛锆石和榍 及钙钛锆石型人造岩石固化体的研究，对榍石 石组合矿物固化高放废物的工程化应用具有重 的合成及其固化处理HLW的研究较少幅枷J。 要的参考价值。 榍石(CaTiSi05)是地球上最稳定的矿相之 一，具有优良的化学稳定性、机械稳定性、热稳 1实验 定性和抗辐照性能，能够很好的满足高放废物 1．1原料及工艺 对固化基材的要求n’8]。加拿大Gascoyne等u1] 的研究表明，榍石作为高放废物的固化介质材 原料为分析纯的CaC03、Ti02、Si02和偏硅 酸(H2si03)。实验的工艺流程如下： 料具有优良的稳定性。Muthuraman等人【81采用 溶胶．凝胶法、共沉淀法、溶液燃烧法来制备榍 ·基金项目：本工作为国家自然科学基金项目及国防学科重点实验室资助项目。 ”第一作者简介：曾冲盛，男，1982年5月出生，2006年毕业于西南科技大学材料科学与工程专