介孔二氧化硅改性蒙脱土包含一个联合螯合配体对重金属离子的吸附研究.docVIP

介孔二氧化硅改性蒙脱土包含一个嫁接的螯合配体 对重金属离子的吸附研究 （Mary Addy, Bradley Losey, Ray Mohseni, Eugene Zlotnikov 1, Aleksey Vasiliev*） 摘要：关键词2.1 材料 FeCl3· 6H2O,Fe(NO3)3·9H2O, CuSO4·5H2O,ZnCl2是购自费舍尔科学院(匹兹堡,PA)。十八烷基氧乙基三甲基氯化铵(TCI美国,波特兰,OR)是用于有机改性。一个螯合配位体, 氮-3-三甲基丙基乙二胺三乙酸三钠盐(TMS-EDTA),从Gelest有限公司获得(莫里斯维尔 ,PA)。 2.2 方法 2.2.1 氧化铁改性 通过袁等报道（2006a），使用一个简单的改性方法把氧化铁引入到Mt和Kt中(见表1中样品2和5)，取原始的Mt(1)或Kt(4)(10g)分散到55毫升去离子水中，在1000 rpm下搅拌。连续搅拌下将碳酸钠(6.5g)溶解在50毫升0.2mol的硝酸铁溶液中,直到混合均匀。将混合物老化26h。然后逐滴加到已分散好的粘土矿物中，在60°C下搅拌2h。样品在室温下老化20 h后,用去离子水清洗、过滤、干燥、在300°C下煅烧3 h。 2.2.2 二氧化硅改性 原始蒙脱土或高岭土(10g)分散于64毫升的去离子水中，然后在1000 rpm下大力搅拌。在20毫升异丙胺溶液中加入TEOS(60g)和十八烷基氧乙基三甲基氯化铵(9.7g)，慢慢地加到已分散好粘土矿物中形成凝胶，通过添加氨溶液调节反应混合物的pH到10,然后搅拌2 h。将产品(3和6)过滤，用去离子水洗、干燥,在300°C 下煅烧3 h。 2.2.3 螯合配位体的嫁接 在配位体1-6表面进行的嫁接是根据瓦西里耶夫等(2009)描述的步骤进行。在图1中演示了移植过程和产品7-12的结构。 2.2.4 重金属离子的吸附 对吸附的研究,配制金属盐溶液含5.0ppm金属浓度。对于Pb4+，选择溶液浓度为71.0 ppm由于仪器对这种金属有更高的检测限制。所有的金属盐除了(C2H3O2)4Pb被溶解在去离子水中外。为了防止解，(C2H3O2)4 pb溶液是用浓缩的硝酸酸化到pH=3.5。为研究不同金属离子的相对吸附, 用被酸化的水配制一个溶液中混合有六种金属盐其总金属离子浓度为42.3 ppm。这溶液通入装有一定体积的改性粘土矿物样品9(0.75 g)使用一个卡特盒式蠕动泵(热费希尔科学,巴林顿,IL)在恒定的每分钟15毫升的平均率下搅拌。每小时取出一部分溶液了来分析残留的金属含量。 2.3 技术表征 1-6的多孔结构用康塔公司的新星孔隙度仪(Boynton Beach,FL)来研究。通过在-196°C下氮气的BET吸附来测定，测定前,样品要在300°C下真空脱气3h。总孔隙体积和孔隙大小分布使用BJH方法来计算；微孔体积通过DR方法来确定;固定在表面配位基的数量是通过C,H和N的量来计算；元素分析是由罗伯逊Microlit实验室提供(Ledgewood,NJ)；红外光谱是使用日本岛津公司红外辐射21光谱仪来分析(日本岛津公司集团,日本京都)；DSC数据用DSC分光光度仪器来获得(沃尔瑟姆,MS)；TGA分析用TGA 7分光光度仪来实现(沃尔瑟姆,MS)；热分析研究是在氮升温速率在每分钟10°C下进行。DSC的温度范围是20-600°C和TGA在20-700°C。重金属离子的浓度使用AA- 6300原子吸收分光光度计来测定(日本岛津公司集团, 日本京都)。 3 结果 3.1 氧化物改性 3.1.1 引入氧化物的数量 Mt比Kt有明显的较高的容量(Fe2O3和SiO2)(见表1)。两种粘土吸附二氧化硅的数量高于氧化铁的数量(表1)。 3.1.2 孔隙度 用吸附等温线来计算样品1-3的BET比表面积均显著高于相应的样品4-6(见图2)。然而， Mt的硅改性(样3)降低了BET比表面积。实验后平均孔隙半径没有改变除了Kt的铁氧化物改性(见表1)。 Fig. 2. BET isotherms and pore size distributions of samples 1–3 (a) and 4–6 (b). 3.2 固定的配位体 原料1和4几乎没有配位体的容量(见表1)。三氧化二铁改性的粘土矿物(2和5)显示了更高的TMS-EDTA负载而硅改性增加了固定容量(3和6)。在所有的实验中,Mt比 Kt有更高固定容量。尤其是样品3的TMS-EDTA负载是20.2%高于样品6。 3.3 热分析数据 5。结论