有机官能团化MCM-48和氮化MCM-48的制备、表征及Knoevenagel反应论文.doc

有机官能团化MCM-48和氮化MCM-48的制备、表征及Knoevenagel反应毕业论文 目 录 第一章 文献综述 1 第一节 介孔分子筛的制备 1 1.1.1 介孔分子筛的发现 1 1.1.2 介孔分子筛的合成途径 2 1.1.3介孔分子筛的合成机理 3 1.1.4 稳定性的研究 5 第二节 有机官能团化介孔分子筛 7 1.2.1有机官能团化介孔分子筛的合成方法 7 1.2.2有机官能团化介孔分子筛的表征方法 9 第三节 分子筛的氮化 10 1.3.1 氮化方法 11 1.3.2氮化机理 11 1.3.3 氮化的表征方法 13 第四节 选题的意义及内容 13 参考文献 第二章 实验部分 26 第一节 试剂与实验仪器 26 2.1.1 试剂及规格 26 2.1.2 实验仪器及装置 26 第二节 催化剂的制备 27 2.2.1 MCM-48的合成及氮化 27 2.2.2 MCM48 的氨基硅烷嫁接 2 2.2.3 Al-MCM48的合成 28 2.2.4 磺酸根接枝 28 第三节 催化剂活性评价 28 2.3.1 苯甲醛和丙二腈的 Knoevenagel 缩合反应 28 2.3.2 循环性能研究 29 第四节 表征 29 2.4.1 X-射线粉末衍射仪（XRD） 29 2.4.2 N2物理吸附-脱附 29 2.4.3 C H N 元素分析 29 2.4.4 透射电镜（TEM） 29 2.4.5红外光谱 （FT-IR） 29 2.4.6氨气程序升温脱附（NH3-TPD） 30 2.4.7热重分析（TG） 30 参考文献 3 第三章 MCM-48, APTES-MCM48, N-MCM48, APTES-MCM48, Al-MCM48和HSO3-MCM-48的制备 3 第一节 MCM48的合成及氨基硅烷嫁接 3 3.1.1 MCM-48及APTES-MCM48的合成 3 3.1.2 性质表征 3 第二节 MCM-48的氮化 3 3.2.1 N-MCM48的合成 3 3.2.2 结构表征 3 第三节 Al-MCM48的制备 4 3.3.1 Al-MCM48的合成 4 3.3.2 性质表征 42 第四节HSO3-MCM-48的制备 44 3.4.1 HSO3-MCM-48的合成 44 3.4.2 性质表征 45 第五节 本章小结 47 参考文献 49 第四章 催化剂表面酸碱性研究及催化性能的评价 52 第一节 表面酸碱性研究 52 4.1.1 APTES-MCM-48和N-950的碱性研究---哈密特指示剂 52 4.1.2 Al-MCM-48和HSO3-MCM-48的酸性研究---NH3-TPD 53 第二节 催化性能的评价 56 4.2.1 APTES-MCM-48和N-950的Knoevenagel 缩合反应 56 4.2.2 APTES-MCM-48和N-950的反应稳定性 57 4.2.3 催化剂的结构性质 58 第三节 本章小结 60 参考文献 61 第五章 全文总结 62 个人简介 63  第一章 文献综述 第一节 介孔分子筛的制备 1.1.1 介孔分子筛的发现 介孔材料的出现对多相催化反应提供了新的机遇。国际纯粹和应用化学协会（IUPAC）对介孔分子筛给出了定义：介孔材料就是孔径在 2-50 nm 的材料，介于微孔和大孔之间。 1971年，就有人开始了对有序介孔材料的合成［1］日本科学家Yanagisawa和Kuroda K也在1990年之前就开始合成有序介孔材料alkyltrimethylammonium-kanemite［2］该报道中了具有三维骨架的SiO2结构，它的比表面积900m2/g，孔径在2-4nm，随着烷基链长的增加，孔径也逐渐增加，所以可以合成孔径可调控的材料。但是众所周知的是，有序介孔材料开始于1992年Mobil公司所作出的报道［3］［4］，并且这被大家公认为有序介孔材料形成的里程碑。Mobil公司的Kresge C T在文献里首次对孔径均一、尺寸在15 ?-100 ?范围内可调控的、具有六方结构的MCM-41进行报道，文章里对液晶模板机制也进行了详细的说明，从此开始了M41系列材料的研究。近年来发现了MCM-48(立方相)，MCM-50（层状相），HMS, SBA-1，SBA-2，SBA-6，SBA-11，SBA-16，FSM-16等高度有序的介孔分子筛，同时，也合成了介孔金属氧化物材料TiO2, ZrO2, MnO2, MoO3等。 介孔分子筛其具有好的孔型，规整有序的孔道，较高的比表面积，较大的孔容和均一的孔径。但它也有自身的缺点，孔壁是无定形的，分子筛表面存在较多的羟基，这就使其具有较差的稳定性；介孔分子筛是二氧化硅骨架，呈现电中性，就很难应用于反应中。为了提高介孔分子筛的