氢分子在ZrC111面解离过程的动态能带结构-上海有机化学研究所.PDF

2005 年第 63 卷 化 学 学 报 Vol. 63, 2005 第 19 期, 1802～1806 ACTA CHIMICA SINICA No. 19, 1802～1806 ·研究论文· 氢分子在 ZrC(111)面解离过程的动态能带结构研究 章永凡 a,b 李 奕 a,b 林 伟 a 陈 勇 a 李俊篯*,a,b a ( 福州大学化学系 福州 350002) (b 中国科学院福建物质结构研究所 结构化学国家重点实验室 福州 350002) 摘要 采用密度泛函方法和平板模型对 H2 在 ZrC(111)面上的反应途径进行了研究, 结果表明 H2 在该表面上的解离易 于发生. 通过考察各中间态的能带结构, 在 H2 解离的过程中, H 1s 诱导态( 占据)所处能量位置存在着先上升后下降的过 程, 同时清洁表面中处在费米能级下方的以表面Zr 原子 4dxz/dyz 为主要成分的能带消失. 上述能带结构分析结果再现了 活性表面态在反应过程中的作用, 并与光电子能谱观测结果相吻合. 关键词 过渡金属碳化物; 表面态; 能带结构 Dynamic Band Structure Studies of the Dissociation of Hydrogen on the ZrC(111) Surface ZHANG, Yong-Fana,b LI, Yia,b LIN, Weia CHEN, Yonga LI, Jun-Qian*,a,b a ( Department of Chemistry , Fuzhou University, Fuzhou 350002) (b State Key Laboratory of Structural Chemistry, Fujian Institute of Research on the Structure of Matter, Chinese Academy of Sciences , Fuzhou 350002) Abstract Using the density functional theory with the slab model, the dissociation of H2 on the ZrC(111) surface has been investigated and the result indicates that H2 can be dissociated easily on this surface. By examining the band structure of each image on the minimum energy path, it could be known that the occu- pied H 1s induced state moves towards the high energy first and then drops to locate in low energy region. At