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Co催化剂超临界相FT合成反应的研究

维普资讯 第26卷 第6期 燃 料 化 学 学 报 V01.26 N 6 1998年 l2 月 J0URNAJLOFFUELCHEM研 RY ANDTBCHN0L0GY D . 1998 co催化剂超临界相FT合成反应的研究 ‘ 阎世润 范 立z 志新 向敬来。藤元 薰 一一— — — — 1。百丽 】西 炭化学研究簖 太原 030001) (2 东京大学工学都应用化学科) 摘 要 进行了Co/SiO催化剂在超临界介质存在下的F—T合成反应 ,考察了反应舟质(气相, . 超临界相)对 CO转化率及烃收率的影响,重点研兜了a—烯烃 (卜c )加入对催化斟反应性能及产 物分布的影响。结果表明,喜人『的超临界舟质可以将反应热及重质产物从催化床层及时咎去,改善 了过程的传热及传质效率 ,使CO的转化率和烃收率显著提高 反‘应体系中加入的a—烯烃 ,借助于 . 能 X超临界介质的作用可以暖附到催化剂表面,并发生链增长反应,从而使c的烃的收率显著提高, 而C,~c 的选择性相应降低,产物分布曲线变冉忤 坦。蜡的分析结果也证实了上述的结论。 ’ 关键词 F—T合成,Co/SiO。嬉化剂,超临界流体 ‘、1、 Iv\ 一 ~ ★{ —托合成反应(co+H合成液体燃料)作为煤炭间接液化过程中的重要反应,近三十年 来受到各国学者的广泛关注。为了使费—托反应有更广阔的工业应用前景,必须对其进行改进 , 其中包括工艺流程的改进.提高过程的综合效率,尤其是改进产品结构,由液体燃料到高附加 值的化学品,如低碳烯烃,高级合成蜡等。 费—托合成蜡具有许多优点如:熔点高,粘度低,无硫、无氮、无芳烃。它不仅可以直接用于 许多精细化工领域,还可用作中间原料,通过控制的裂解反应生成特定的产物,如柴油。航空燃 料油等。 然而选择地合成费 蜡受到了Anderson—Schulz—Flory聚合规律的限制,同时反应条 件下呈液态的蜡充满了催化剂徽孔,由于这种液体具有较大的粘度,合成气及产物在其中扩散 速率较慢,因而限制了整个过程的效率。因此,开发一种能够克服上述缺点的过程,具有很重要 的意义 。 本文以对长链烃蜡具有较高选择性的Co/SiO为催化剂 。在反虚条件下引入超临界介质. 试图利用具有 良好导热、溶解、扩散性能的超临界流体将反应热和重质产物从床层原位移去t 实验反应分离一体化,改善过程的传递效率,同时引入具有中等链长的a前 烃)(卜CG)作为 反应物种,以期增加蜡的选择性。 l 实验部分 Co/SiO 催化剂采用湿法浸渍{Ij备。用Co(NO) ·6H0浸渍物在393K温度下干燥12h, 573K焙烧2h。超临界反应在中压微型固定床反应器上进行(如图1所示)。与普通固定床徽反 不同的是:(1)与合成气并列装有一台高压泵,用于输送超昨临界溶剂 |(2)在催化床层的前 面设置气化器,用于溶剂气化。正戊烷(To=469.7K。P=3.35MPa)由于其具有以下优点:① 临界温度和压力与C0催化剂反应温度和压力较接近|② 对蜡有较大的溶解度|③ 在反应条 件下稳定又不会使催化剂中毒,所以被选作超临界溶剂。催化剂的装填量为0.5g。反虚前催化 剂用 还原,还原条件为:常压,673K,H流速60mllmin。费 反应的标准条件为: · 收稿 日期I1997-08-04 维普资讯 6期 阉世润等:co催化剂超临界相FT合成反应的研究 511

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