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第五讲(导电陶瓷)
2.3.1? 载流子浓度 (1)本征电导的载流子浓度 用一个主要符号表明缺陷的种类 用一个下标表示缺陷位置 用一个上标表示缺陷的有效电荷 如“ . ”表示有效正电荷; “ ? ”表示有效负电荷; “×”表示有效零电荷。 用MX离子晶体为例(M2+;X2-): (1)空位: VM表示M原子占有的位置,在M原子移走后出现的空位;VX表示X原子占有的位置,在X原子移走后出现的空位。 Frenker缺陷中空位浓度与填隙离子的浓度是相等的;而离子型晶体中形成Schttky时,正、负离子浓度相等,由缺陷反应平衡常数与温度关系,两种缺陷提供的载流子浓度Nf、Ns可表示为 由上两式可以看出,本征电导的载流子浓度决定于温度和热缺陷形成能(离解能)E。常温下,kT比起E小很多,故只有在高温下,热缺陷浓度才显著大起来,即固有电导在高温下才显著。 离解能E和晶体结构有关,在离子晶体中,一般EsEf,只有在结构很松,离子半径很小的情况下,才易形成Frenker缺陷。 (2)杂质电导的载流子浓度 2.3.2? 离子迁移率 离子电导的微观机构为载流子--离子的扩散(迁移)。 间隙离子在晶格间隙的扩散??间隙离子处于间隙位置时,受周围离子的作用,处于一定的平衡位置(此称为半稳定位置)。如果它要从一个间隙位置跃入相邻原子的间隙位置,需克服一个高度为U0的“势垒”。完成一次跃迁,又处于新的平衡位置(间隙位置)上。这种扩散过程就构成了宏观的离子的“迁移”。 不同类型的载流子在不同的晶体结构中扩散时所需克服的抛垒是不同的。 通常空位扩散能比间隙离子扩散能小许多,对于碱卤晶体的电导主要是空位电导。 2.3.3? 离子电导率 (2)扩散与离子电导 空位扩散即以空位作为载流子的直接扩散方式,即结点上的质点跃迁到邻近空位,空位则反向跃迁。空位扩散机构是最常见的扩散机制。一般情况下,在离子晶体结构中,较大的离子的扩散是按空位机制进行的,空位在迁移过程中使晶格变形程度小,因此,空位扩散所需的活化能较其它扩散机构也小。 间隙扩散是以间隙离子作为载流子的直接扩散运动,即处于间隙位置的质点从一间隙位移入另一间隙位。与空位机构相比,间隙机构引起的晶格变形大,因此,如果间隙原子相对晶格原子较小时,间隙机构容易发生;间隙原子越大,间隙机构越难发生。 亚间隙扩散指间隙离子取代附近的晶格离子,被取代的晶格离子进入间隙位置从而产生离子移动。亚间隙机构与空位机构相比,造成的晶格变形大;与间隙机构相比,晶格变形小。AgBr晶体中的Ag+的扩散,萤石型结构UO2+x晶体中O2-的扩散属于此种扩散机构。 2.3.4? 离子电导率的影响因素 (1)温度的影响 理论分析表明离子电导率随着温度升高呈指数规律增加。含有杂质的电解质的电导率随着温度的变化曲线(ln?~1/T关系曲线)如下图所示, (2)离子性质及晶体结构的影响 电导率随着电导活化能指数规律变化,而活化能大小反映离子的固定程度,它与晶体结构有关。熔点高的晶体,活化能高,电导率低。 研究碱卤化合物的电导激活能发现,负离子半径增大,其正离子激活能显著降低。例如NaF的激活能为216 kJ·mol-1,NaCl只有169 kJ·mol-1,而NaI却只有118 kJ·mol-1,这样电导率便依次提高。 阳离子电荷高低对活化能也有影响。一价阳离子尺寸小,电荷少,活化能低,电导率大;相反,高价正离子,价键强,激活能高,故迁移率就低,电导率也低。 晶体的结构状态对电导活化能有很大影响。结构紧密的离子晶体,由于可供移动的间隙小,则间隙离子迁移困难,活化能高,电导率低。 (3)晶格缺陷 具有离子电导的固体物质称为固体电解质。只有离子晶体才能成为固体电解质,但并非所有离子晶体都能成为固体电解质。离子晶体要具有离子电导的特性,必须具备两个条件: (1)电子载流子的浓度小; (2)离子晶格缺陷浓度大并参与电导。 2.3.5 典型的导电陶瓷材料 导电陶瓷包括快离子导体和其它固体电解质材料。 快离子导体要求结构中有离子移动的通道和能够快速移动的离子,也称为超离子导体或固体电解质。 快离子导体的主要特点: (1)晶格中存在各种间隙相连形成的通道,有一 定数量的某种可迁移离子。 (2)导电离子为离子,电子载流子浓度可忽略。 (3)温度降低,晶体结构从无序变有序,离子电导率下降。 (4)用尺寸较大的离子部分替代晶格中的离子可使无序相稳定。 (5)材料在相变温度时发生的相变可以是突变型的,也可以是缓变的扩散型相变。 CeO2导电陶瓷 除了掺杂离子的种类外,掺杂浓度也是影响CeO2电学性能关键因素。当掺杂离子浓度超过一定值即氧空位超过一定量后
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