多体格林函数方法对g-cn激发态特性的研究.pdfVIP

中国科学: 化学 2016 年 第46 卷 第1 期: 126 ~ 132 《中国科学》杂志社 SCIENTIA SINICA Chimica SCIENCE CHINA PRESS 论 文 庆祝黎乐民院士 80 华诞专刊 多体格林函数方法对g-CN 激发态特性的研究 ①② ① ①* 梁冬梅 , 冷霞 , 马玉臣 ① 山东大学化学与化工学院, 济南 250100 ② 凯里学院物理与电子工程学院, 凯里 556011 *通讯作者, E-mail: myc@ 收稿日期: 2015-07-17; 接受日期: 2015-08-03; 网络版发表日期: 2015-11-16 doi: 10.1360/N032015-00127 摘要 本文利用多体格林函数理论, 计算了石墨相 g-CN 的准粒子能带结构和光吸收谱. 关键词 准粒子能带结构通过 GW 方法进行计算. 考虑电子-空穴相互作用, 通过求解Bethe-Salpeter 石墨相氮化碳 多体格林函数 方程获得了激发能和光吸收谱. 计算的准粒子带隙为 4.88 eV, 极大地修正了密度泛函理论 激发态 的结果. 光吸收谱在 4.85 eV 处有一个强烈的吸收峰, 这与实验结果一致. 该吸收峰对应的 电子-空穴对 激子空间分布局域, 激子束缚能达到 2.32 eV. 在低能量处有一些来源于轨道的暗激子态, 对光化学过程产生一定的影响. 1 引言 化剂, 也一直是研究的热点[2,5,6]. 相对于这些含金属 元素的催化材料, 近几年, 不含金属元素的碳氮化合 随着科学技术的迅速发展, 能源短缺现象越来 物材料引起越来越多的研究兴趣. 碳氮组成的化合物 越显著, 环境污染问题越来越严重. 寻找可持续、易 有5 种类型: α-C N 、β-C N 、cubic-C N 、pseudocubic- 3 4 3 4 3 4 储存、可转换的清洁能源成为目前研究的热点之一. C N 、graphitic-C N (g-C N ). 在这5 种类型中, 二维 3 4 3 4 3 4 在太阳光照射下, 通过光催化材料对水进行分解产 平面的 g-C3N4 体系在光催化、太阳能转换材料等方 生氢气是一种理想的方式, 并且没有有害物质产生. 面引起了广泛重视[7,8]. g-C N 作为一种具有应用前 3 4 自从Fujishima 和Honda 首次报道了光化学方法 景的光催化材料, 在实验上已经