胶质PbSe量子点温度依赖的发光特性及其应用（Temperature dependent luminescence properties of colloidal PbSe quantum dots and their applications）.pdf

本论文受以下项目资助 （1）“基于石墨烯电极的PbSe/CdSe 量子点太阳电池”，国家高 技术研究发展计划重点项目（863 计划），课题编号：2011AA050509 。 2012.01-2014.12 。 （2 ）“ZnCuInS/ZnS 量子点 LED 的关键问题研究”，国家自然科 学基金 （青年科学基金项目），课题编号。2012.01-2014.12 。 （3 ）“基于石墨烯电极的量子点太阳电池关键问题的研究”，博 士后科学基金面上一等资助项目，课题编号：20110490157 。 2011.07-2012.10 。 （4 ）“基于金属氧化物迁移层的PbSe/CdSe 量子点太阳电池的研 究”，吉林省科技发展计划项目，课题编号：201101025 ， 2011.01-2012.12 。 摘 要 胶质 PbSe 量子点温度依赖的发光特性及其应用 专 业：凝聚态物理 指导教师：闫羽、王一丁 作 者：顾鹏飞 摘要正文： 胶质量子点是近几年科研中的热点材料，相比传统的发光材料它具有更优秀 的光学特性，如可调谐的吸收发射光谱，较高的量子产率，较好的光稳定性等， 利用其制作的光学器件有着其他材料无法比拟的优势，这种内在的理论及应用价 值，使其具有广阔的应用前景。 本文我们采用胶体合成法合成了由小到大不同尺寸的胶质 PbSe 量子点，其 荧光量子产额大于百分之八十，由于量子点的光学特性取决于激子的能量结构， 我们测量了不同尺寸的 PbSe 量子点的吸收（Abs ）光谱以及光致发光（PL ）光 谱，证实了其禁带宽度是尺寸依赖的。 根据 PbSe 量子点激子能量的构成，我们从理论上建立了尺寸依赖的 PbSe 量子点激子能量的计算模型。认为球壳和外界溶剂限制了电子空穴等载流子的自 I 由运动，利用量子点球形有限深势阱模型，分析其禁带宽度的构成，并计算了量 子受限能和库伦作用能对禁带的贡献值，得到的理论值和实验室比较符合。 实验测量了不同尺寸 PbSe 量子点随温度（30-120℃）的变化的PL 谱，证明 PbSe 量子点禁带是尺寸温度依赖的。研究表面小尺寸的 PbSe 量子点 （如3.6nm ） 其禁带随温度升高而变窄，光谱红移，而大尺寸的量子点（6.0nm ）禁带随温度 升高变宽，光谱蓝移，这中间存在一个临界尺寸（5.1nm ），其禁带温度不随温度 改变。我们分析了激子能量组成各项因素对禁带的影响，包括：对禁带带做正贡 献即促使禁带变宽的热膨胀作用以及激子声子耦合作用，对禁带做负贡献的量子 受限能、及库伦作用能以及极化能。这些贡献项的共同作用使得 PbSe 量子点的 温度系统出现的反转点。 利用晶格弛豫理论对 PbSe 量子点 PL 谱强度以及全波半峰宽（FWHM ）随 温度的变化关系进行解释，得到两者随温度的变化公式，利用实验数据进行拟合， 得到公式的各项参数。并研究了胶质量子点溶液 PL 谱随温度变化的可逆性和重 复性，证明了 PbSe 量子点有较高的稳定性。 将 PbSe 量子点用于制作 GaN LED 芯片表面温度实时检测系统，利用红外 热像仪对 LED 表面温度定标，得到 LED 在不同电压和不同时间下的表面温度， 测得不同温度下的光致发光谱，由于所用量子点十分微小且发光在红外区域，测 温时并不影响 LED 发光，实验结果可得在 30-120℃温度范围内，PbSe 量子点的 II 温度灵敏度为 0.15 nm/ ℃，测温精度为±3℃，且此温度测量系统有较高的可重 复性。 关键词： 半导体量子点； PbSe ； 温度特性； 光致发光光谱； 禁带宽度； 温度传 感器； III A