热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇k2moonio-催化学报.pdfVIP

热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇k2moonio-催化学报.pdf

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热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇k2moonio-催化学报

2010 Chinese Journal of Catalysis Vol. 31 No. 2 文章编号: 0253-9837(2010)02-0242-06 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2010.90948 研究论文: 242~247 热处理对高硫化氢合成气一步法制甲硫醇 K MoO -NiO/SiO 2 4 2 催化剂结构及性能的影响 1 2 2 2 王 琪 , 郝影娟 , 陈爱平 , 杨意泉 1 合肥工业大学化学工程学院, 可控化学与材料化工安徽省重点实验室, 安徽合肥 230009 2 厦门大学化学化工学院, 固体表面物理化学国家重点实验室, 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室, 福建厦门 361005 摘要:在不同焙烧温度和焙烧气氛下对共浸渍法制备的 K MoO -NiO/SiO 催化剂进行热处理, 并采用 X 射线衍射、热重-差示 2 4 2 扫描量热、氢气程序升温还原、拉曼光谱和电子自旋共振波谱等手段对催化剂进行了表征, 同时考察了催化剂催化高硫化氢合 成气一步法制甲硫醇的性能. 结果表明, 由于催化剂中所含柠檬酸氧化放热, 空气中焙烧的催化剂发生严重烧结. 随着焙烧温度 的升高, 八面体配位的 Mo(O ) 逐渐向四面体配位的 Mo(T ) 转变, 导致催化剂的还原能力降低, 配位不饱和 Mo (CO 吸附位) 减少, h d 因而 CO 转化率降低. 甲硫醇的生成与 Mo–S–K 相密切相关, 而 MoS2 晶相表面主要生成烃类. 与氮气中焙烧的催化剂相比, 空气 中焙烧的催化剂表面的 MoS2 相较多, 而 Mo–S–K 相较少, 因此具有更高的烃类选择性和更低的甲硫醇选择性. 关键词:钼镍基催化剂; 焙烧; 一步合成法; 硫化氢; 合成气; 甲硫醇 中图分类号:O643 文献标识码:A Effect of Thermal Treatment

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