从头计算法计算Yb3掺杂钽酸盐的晶体场参数和能级结构-物理学报.PDFVIP

物理学报 Acta Phys. Sin. Vol. 62, No. 1 (2013) 013102 从头计算法计算Yb3 掺杂钽酸盐的 晶体场参数和能级结构* 12 1† 1 1 12 12 1 高进云 张庆礼 孙敦陆 刘文鹏 杨华军 王小飞 殷绍唐 1) ( 中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽省光子器件与材料重点实验室, 合肥 230031 ) 2) ( 中国科学院研究生院, 北京 100049 ) ( 2012 年7 月1 日收到; 2012 年7 月20 日收到修改稿) 介绍了一种基于从头计算的DV-X 方法和有效哈密顿量模型, 它可以计算晶体中掺杂离子的晶体场参数和旋 轨耦合参数, 尤其适合计算低对称性的晶体. 对于低对称性的晶体, 参数的数目比能级的数目多, 因此通过实验能级 拟合确定所有的参数不太准确, 而从头计算法可以准确地确定所有的晶体场参数和旋轨耦合参数. 首先用这种模型 计算了Yb3 掺杂GdTaO4 晶体中的晶体场参数和旋轨耦合参数, 然后给出了Yb3 在GdTaO4 中的能级结构, 并分 析了Yb3 : GdTaO4 的发射谱形成一个连续的发射带. 这有利于激光的调谐和锁模激光输出, 预言了Yb3 : GdTaO4 有望成为新型全固态超短脉冲激光工作物质. 同样用这种模型分别计算了Yb3 掺杂YTaO4 和ScTaO4 中的晶体场 参数和旋轨耦合参数, 并给出了Yb3 在YTaO4 和ScTaO4 中的能级结构, 得到了与Yb3 : GdTaO4 晶体类似的结 论. 关键词: 稀土钽酸盐, DV-Xα 方法, 有效哈密顿量模型, 晶体场参数 PACS: 31.15.A−, 31.15.E−, 71.70.Ch, 75.10.Dg DOI: 10.7498/aps.62.013102 钽原子处在氧四面体的配位中心, 而在M′ 相中钽 1 引言 原子处在一个扭曲的氧八面体配位中心. 在20 世 纪70 年代, Blasse 和Brill 8 首次研究了稀土钽酸 近年来, 高能物理和医学成像等很多领域彰显 5 盐的结构和发光特性, 近年来, Liu 等 首次报道 了高密度闪烁体研究的重要性和紧迫性. 虽然现 了Eu 和Tb 掺杂的M′ 型LuTaO ; 在众多的稀土 有的高密度闪烁体诸如密度分别为 8.28, 7.13 和 4 3 钽酸盐中, Yb3 掺杂的M 型GdTaO4 和YTaO4 被 7.35 g/cm 的PbWO , BGO 和Ce: LSO 等已经应用 4 到生产生活中1−3 , 可是随着科技的进步, 我们需 确定为最好的稀土发光材料 8−10 . 另外激活离子 要研制密度更高的闪烁体. 中国科学院安徽光学精 Yb3 掺杂时占据的是C2 格位, 这种低对称性格位 密机械研究所晶体实验室已经成功研制出稀土正 不仅可以使宇称禁戒规则松弛, 而且可以增强光致 钽