水热老化对不同方法制备的Fe-ZSM-5用于NH3选择性催化-催化学报.PDF

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2017-12-22 发布于天津
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水热老化对不同方法制备的Fe-ZSM-5用于NH3选择性催化-催化学报.PDF

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水热老化对不同方法制备的Fe-ZSM-5用于NH3选择性催化-催化学报

2012 Chinese Journal of Catalysis Vol. 33 No. 3 文章编号: 0253-9837(2012)03-0454-11 国际版DOI: 10.1016/S1872-2067(11)60326-4 研究论文: 454~464 水热老化对不同方法制备的Fe-ZSM-5 用于 NH3 选择性催化还原NOx 的影响石晓燕, 刘福东, 单文坡, 贺泓* 中国科学院生态环境研究中心环境化学与生态毒理学国家重点实验室, 北京 100085 摘要: 采用液体离子交换、等体积浸渍和固相离子交换制备了一系列 Fe-ZSM-5 催化剂, 并将其用于 NH3 选择性催化还原 NOx (NH -SCR) 反应. 运用 X 射线衍射、紫外-可见漫反射吸收光谱和原位漫反射傅里叶变换红外光谱对催化剂进行了表征. 结果 3 表明, Fe-ZSM-5 催化剂表面 Fe 物种可分为孤立 Fe3+物种、低聚 Fe 氧化物团簇和 Fe O , 各催化剂上 NH -SCR 反应活性不同 2 3 3 的根本原因是其表面 Fe 物种分布不同. 水热老化后, Fe-ZSM-5 催化剂上 400 oC 以下反应时 NOx 转化率降低, 而高温活性略有提高, 各催化剂活性差异减小; 同时 NH3 氧化活性和 NO 氧化活性均明显降低. 这可归因于水热老化使 Fe-ZSM-5 催化剂表面的孤立 Fe3 ＋物种相对浓度降低, 低聚 Fe 氧化物团簇和 Fe O 相对浓度增加, 以及催化剂表面 Brønsted 酸性位显著减少所致. 2 3 关键词: 氮氧化物; 选择性催化还原; 铁; ZSM-5 分子筛; 氨; 水热老化中图分类号: O643/X7 文献标识码: A 收稿日期: 2011-09-14. 接受日期: 2011-11-15. *通讯联系人. 电话/传真: (010 电子信箱: honghe@ 基金来源: 国家自然科学基金 ; 国家高技术研究发展计划 (863 计划, 2009AA064802, 2010AA065003). 本文的英文电子版( 国际版) 由Elsevier 出版社在ScienceDirect上出版(/science/journal. Hydrothermal Deactivation of Fe-ZSM-5 Prepared by Different Methods for the Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3