由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-1催化学报.PDF

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由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的Cu-SSZ-1催化学报

2012 Chinese Journal of Catalysis Vol. 33 No. 1 文章编号: 0253-9837(2012)01-0092-14 国际版DOI : 10.1016/S1872-2067(10)60280-X 研究论文: 92~105 由新型铜胺络合物模板剂设计合成活性优异的 Cu-SSZ-13 分子筛 2 3 2 2 1 2 2 任利敏 , 张一波, 曾尚景, 朱龙凤 , 孙 琦 , 张海燕, 杨承广 , 1 3 1,* 孟祥举 , 杨向光 , 肖丰收 1 浙江大学催化研究所, 浙江杭州 310028 2 吉林大学无机合成与制备国家重点实验室, 吉林长春 130012 3 中国科学院长春应用化学研究所, 吉林长春 130022 摘要: 以低廉的铜胺络合物为新型模板剂, 成功地合成了含铜的 SSZ-13 沸石分子筛 (Cu-ZJM-1). 在合成过程中, 铜胺络合物 既是模板分子, 又是催化活性组分铜物种的直接来源. 理论计算表明, 该模板分子的构型与尺寸恰好与构成 SSZ-13 分子筛结 构的 CHA 笼相匹配, 因而可以成功地导向该沸石分子筛结构. 采用 X 射线衍射、扫描电镜、氮气吸附、红外、紫外-可见吸收 光谱、差热-热重分析、氨气程序升温脱附及氢气程序升温还原等手段对样品的性质及模板分子的状态进行了系统表征. 结果 表明, 所制 Cu-ZJM-1 样品为结晶度很高的 SSZ-13 沸石结构, 硅铝比和铜负载量可调且铜处于高分散状态, 在 NH3 选择催化还 原氮氧化物反应中表现出优异的催化性能. 关键词: 新型模板剂; 铜胺络合物; 设计合成; Cu-SSZ-13; 理论计算; 氨还原消除氮氧化物反应 中图分类号: O643/X7 文献标识码: A 收稿日期: 2011-08-04. 接受日期: 2011-09-12. *通讯联系人. 电话: (0431 传真: (0431 电子信箱: fsxiao@ 基金来源: 国家自然科学基金 ; 国家重点基础研究发展计划 (973 计划, 2009CB623507). 本文的英文电子版( 国际版) 由Elsevier 出版社在ScienceDirect上出版(/science/journal. Design and Synthesis of a Catalytically Active Cu-SSZ-13 Zeolite from a Copper-Amine Complex Template 2 3

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