温度与湿度对光催化分解苯蒸气之影响研究-ethesys国立中山大学.pdf

國立中山大學環境工程研究所 碩士論文 指導教授：袁中新 博士 溫度與濕度對光催化分解 苯蒸氣之影響研究 Influence of Temperature and Humidity on the Photocatalytical Decomposition of Benzene 研究生：洪楨琳 撰 中華民國九十年七月 摘要 本研究旨在探討利用近紫外光催化(Near Ultraviolet Light Photocatalytic)二氧化鈦(Titania Dioxide ；TiO )分解苯蒸氣之可行性， 2 並進一步探討不同操作參數對苯轉化率之影響，此外，根據反應動力 原理推導光催化分解苯蒸氣之反應動力模式及進行模擬研究。本研究 3 所探討之操作參數包括：苯蒸氣進流濃度(239~478 mg/m ) 、相對濕度 4 3 (0 ~1.58×10 mg/m ) 、反應溫度(100~260℃)及停留時間(3.1~10.3 sec) 。 本研究採用環型填充床反應器進行苯蒸氣之光催化分解，光催化 反應器中央置放一支 15W 近紫外光燈管之光源，以填充披覆在 3 mm Pyrex 玻璃珠之 Degussa P-25 TiO2 為光觸媒，於 21 %含氧量下進行光 催化分解實驗。研究結果顯示，苯蒸氣直接被近紫外光所分解之可能 性極小，而必須經由異相光催化反應才能被快速分解。於相對濕度 3 4 3 4.69× 10 ~1.58×10 mg/m 時，苯之轉化率會隨反應溫度增加而增加， 且最高可達 100 % ，但當反應溫度超過180℃以上，轉化率則有平緩 下降之趨勢，即表示過高之反應溫度並無助於光催化分解苯蒸氣之進 行，甚至略有抑制作用，而無水氣之狀態下，苯的光催化轉化率則非 常低，在水分子濃度較低之情形下，反應溫度介於 140~240℃時，苯 4 3 之轉化率隨濕度增加而增加，但在水分子濃度超過 1.16×10 mg/m 以上時，苯之轉化率並無明顯增加而呈現平衡關係，此外，當反應溫 度為 260℃時，無論在低或高水分子濃度情況下，均無法提昇苯之轉 化率；研究結果顯示，當停留時間由 3.1 sec 增加至 10.3 sec 時，苯之 轉化率由 57 %提昇至 100 % ，因此，苯蒸氣光催化分解效率與停留時 間呈相關性，而隨著進流濃度增加而降低 ，本轉化率則由100 %降低 至 65 % 。 I 本研究係根據 Langmuir -Hinshelwood(L-H)反應動力模式原理，推 導結果顯示反應溫度介於 160~260℃之實驗值與模擬值相當契合，因 此，苯蒸氣在 TiO2 表面的光催化反應速率可使用 L-H 反應動力模式 來描述之；然在反應溫度介於 100~140℃之反應速率並不遵循 L-H 反 應動力模式。L-H 反應動力模式中反應速率常數(KLH)和吸附平衡常數 (K 和 K ) 皆為反應溫度之函數，且均可用亞忍尼辛(Arrihenius Law) c w 加以描述。由 KLH 、Kc 、Kw 隨反應溫度變化之趨勢得知，苯蒸氣在光 催化反應之速率控制步驟為表面反應或產物脫附速率。 II ABSTRACT This study investigated the influence of temperature and humidity on th