甲烷二氧化碳重整反应镍基催化剂的研讨.pdf

中国工程热物理学会 燃烧学 094106 学术会议论文 编号： 甲烷二氧化碳重整反应镍基催化剂的研究 栾超，由长福 (清华大学热科学与动力工程教育部重点实验室，北京，100084) (Tel: 010Email: youcf@tsinghua.edu.cn) 摘要 为提出高性能的甲烷二氧化碳重整反应催化剂，本文采用实验测量方法研究了不同制备条 件、添加不同助剂以及不同反应温度对于催化剂活性及选择性的影响规律。结果表明，在 600℃下焙 烧4 小时为较好的催化剂制备条件，Ni-MgO-CeO / γ-Al O 在各个反应温度下性能均较好。温度对于催 2 2 3 化剂的活性、稳定性以及选择性均有较大影响，对于活性的影响尤为显著，在873K-1073K 的温度范围 内，温度每升高100K，反应物的转化率可提高约20%-30%。 关键词 甲烷二氧化碳重整; 催化剂; 制备方法; 反应温度; 积碳 0 前言 二氧化碳的大量排放所造成的“温室效应”已经成为全球性的环境问题，利用我国 资源储量丰富的甲烷与二氧化碳进行重整制取合成气，既能缓解生态环境问题的压力， 又能有效而合理的利用天然气，具有重要实际意义。 许多学者都对甲烷二氧化碳重整反应进行了研究。负载型镍基催化剂催化活性较 高，具有很好的应用前景；但是该催化剂存在的主要问题在于稳定性比较差，容易由于 积碳而失活。研究表明[1-6]，加入助剂可以改善催化剂的抗积碳性能。常用的助剂包括 碱金属、碱土金属和稀土金属等。通过查阅文献[7-10]，本研究选择了两种性能较好的经 过改性后的催化剂作为研究对象。由于目前对于温度对反应特性影响的研究较少，故本 研究在不同温度下进行了催化剂性能的研究。同时，由于不同的制备方法也会造成催化 剂性能的差异，故本研究亦考察了制备方法对催化剂性能的影响。 1 实验方法 1.1 催化剂的制备 各催化剂中镍的负载量均为8%。催化剂载体选用粒径为1.5-2.5mm 的γ-Al O 。催 2 3 化剂的制备采用等容积浸渍法，其中样品5 和样品6 采用多次浸渍法。每次浸渍后的样 品于110℃干燥12 小时，然后在一定条件下焙烧。各种催化剂的成分及焙烧条件参看表 1。 表1. 催化剂的组成及焙烧条件 编号 催化剂组成 助剂及含量（wt） 焙烧 焙烧 温度/K 时间 /h 基金项目：清华信息科学与技术国家实验室（筹）资助 样品1 Ni/γ-Al O 无 873 6.5 2 3 样品2 Ni/ γ-Al O 无 873 4 2 3 样品3 Ni/ γ-Al