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有机废水超声降解动力学研究 答辩人：叶建忠 导 师：陈长琦 副教授 第一章 绪 论 1.研究声化学的意义及国内外的研究现状 2.本课题的来源、目的 本课题来源于安徽省科技厅基金重点项目“高浓度、难降解有机污水超声裂解反应机理的研究”，编目的是研究有机污水的超声降解机理及动力学，为优化超声降解反应器设计提供理论依据 。 3.本文研究的主要内容 1）声化学机理及影响因素； 2）有机物超声降解动力学模型； 3）谷氨酸溶液的声化学反应途径和动力学； 4）焦化废水的超声降解研究。 第二章 声化学反应主动力－声空化 1.超声空化与空化阈值 超声空化是指，液体中的微小泡核在超声波作用下被激活，它表现为泡核的振荡、生长、收缩及崩溃等一系列动力学过程,见下图。 使液体产生空穴的最小声强或声压称为空化阈，对理想的液体，假设液体表面张力系数为σ，静压为Ph，蒸汽压为Pv，空化泡中气体压强（包含蒸汽压）为Pg，从理论可推导要产生半径Re的空穴，所需的阈值声压PB应为: 可以证明，对于较大空化泡，Ph2σ/Re ，则有 相反对于较小的空化泡，Ph2σ/Re ，则有 把上式用于纯水时，可认为分子距离增大到超过Van der Walal’s距离（Re=4×10-10m）时，水中就产生空穴，又σ＝0.074N·m-1，Ph=1.013×105帕，从上式即可得到PB=1.52×108帕, 而实验测得的最大声压阈值为2.03×107帕，这说明理想纯的水是难以获得的。这是因为液体中总是存在一些张力强度薄弱点。 改造过程 2. 声空化过程的描述 如果忽略空化泡内的蒸汽压，那么空化泡从开始压缩到崩溃的时间为： 从上面的方程可大致估算崩溃过程 ，例如水中半径Rm=10-5 m 的空化泡，在没有声场而仅有大气压为静压时，可得ι≈1 μs，若有20 kHz的声场作用，那么相比压缩相作用时间（25μs），空化泡崩溃时间仅占其1/25，换句话说，可以认为空化泡开始崩溃那一瞬间的压力Pm =Ph+PAsinωt在整个崩溃过程中几乎是保持不变的。很明显，如果声强（I）增大，由于I=PA2/2ρc，则PA增大，即有液体中压力（Pm）增大，空化泡崩溃时间将变得更短。 空化泡的运动 液体中的空化泡一旦形成，它在声场作用下的命运如何?是维持稳态振荡，还是迅即转向瞬态崩溃。通过理论分析，一般可分为三种情况： （1）当PA=Ph(Ph一般取1.013×105帕)，如果fa≤fr，那么空化泡在振荡少数几个周期内即可崩溃；若即fafr，那么空化泡将以较复杂的形式维持振荡若干个周期而不崩溃，除非加大声强。 （2）当PAPh，这时不管作用的声波频率fa≤fr，或者是fafr，空化泡都将持续振荡而不发生崩溃。 （3）当PAPh，情况略微复杂，对于半径很小的气泡（对应高的共振频率），当作用的声波频率fafr，在PA/Ph的值不是很大时，崩溃即可发生；如果PA/Ph很大（超过25以上）时，气泡在声波负压相内的增长可达如此之大，以致它在相继的第一个正压相内崩溃来不及发生，而发生在第二个正压相之后，当PAPh，空化泡的崩溃将要推迟或者根本不能发生。 3.稳态空化和瞬态空化 通常把声空化分为稳态空化和瞬态空化，瞬态空化一般只能在较大声强下发生，而且它大都发生在一个声波周期内；稳态空化表现为持续的可以延迟许多个声波周期的非线性振荡 。有关理论已计算出瞬态空化瞬间产生的最高温度和最大压力： 4.影响超声空化的各种物理参数 5.声化学反应器类型 1.槽式声化学反应器 2.探头式声化学反应器 3.平行板近场式声处理器 第三章 混响声场中的超声空化动力学模型 含空化泡液体媒质中的实际声波速率 在溶液深度为z处的实际声波速率由下式给出： 由于与外源声场发生共振的空化泡在数量占据主导优势，因而声速与外源声波频率密切相关，同时因空化泡的存在而发生散射、折射。这均导致了在空化泡存在的溶液中实际声速大为减小。许多实验测量结果表明：在含空化泡的水溶液中的实际声速仅为20 m/s,而在纯水中的声速大约为1500 m/s 多层介质薄膜反射率的计算 如前所述，瞬态空化泡内爆时释放出的巨大能量是引起声化学反应的主动力，伴随空化泡内爆所产生的机械效应与化学效应发生在三个不同的空间内，即（