改性碳纳米管负载pd基催化剂对二氯乙酸的催化加氢脱氯-环境化学.pdfVIP

第３３卷　 第３期 环　 境　 化　 学 Ｖｏｌ． ３３，Ｎｏ． ３ ２０１４年　 　 ３月 ＥＮＶＩＲＯＮＭＥＮＴＡＬ ＣＨＥＭＩＳＴＲＹ Ｍａｒｃｈ　 ２０１４ ＤＯＩ：１０．７５２４／ｊ．ｉｓｓｎ．０２５４⁃６１０８．２０１４．０３．０２１ 改性碳纳米管负载Ｐｄ基催化剂 对二氯乙酸的催化加氢脱氯∗ ∗∗ 周　 杨　 周　 娟　 万玉秋 　 郑寿荣 （污染控制与资源化研究国家重点实验室，南京大学环境学院，南京，２１００４６） 摘　 要　 以壳聚糖（ｃｈｉｔｏｓａｎ，ＣＳ）为单体，采用表面沉积交联法对多壁碳纳米管（ＣＮＴ）改性得到壳聚糖修饰 的碳纳米管（ＣＳ⁃ＣＮＴ）．分别以ＣＳ⁃ＣＮＴ和ＣＮＴ为载体，用硼氢化钠还原法制备Ｐｄ／ ＣＮＴ 和Ｐｄ／ ＣＳ⁃ＣＮＴ负载型 催化剂．采用元素分析仪、电感耦合等离子体发射光谱仪（ＩＣＰ）、透射电镜（ＴＥＭ）、比表面积与孔径分布测定 仪（ＢＥＴ）、Ｘ射线光电子能谱（ＸＰＳ）等对材料进行表征，并对二氯乙酸的液相催化加氢脱氯反应进行了研究． 结果表明，与Ｐｄ／ ＣＮＴ相比，Ｐｄ／ ＣＳ⁃ＣＮＴ对二氯乙酸有更高的催化活性．此外，该催化加氢脱氯反应受溶液ｐＨ 及催化剂表面Ｐｄ颗粒的影响．二氯乙酸的催化加氢脱氯反应符合 Ｌａｎｇｍｕｉｒ⁃Ｈｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ模型，表明该反应过 程由二氯乙酸在催化剂表面的吸附所控制． 关键词　 Ｐｄ／ ＣＮＴ，Ｐｄ／ ＣＳ⁃ＣＮＴ，碳纳米管改性，二氯乙酸，催化加氢脱氯． Ｌｉｑｕｉｄ ｐｈａｓｅ ｃａｔａｌｙｔｉｃ ｈｙｄｒｏｄｅｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎ ｏｆ ｄｉｃｈｌｏｒｏａｃｅｔｉｃ ａｃｉｄ ｏｖｅｒ Ｐｄ ｃａｔａｌｙｓｔｓ ｓｕｐｐｏｒｔｅｄ ｏｎ ｃｈｉｔｏｓａｎ ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｃａｒｂｏｎ ｎａｎｏｔｕｂｅ ∗∗ ＺＨＯＵ Ｙａｎｇ　 　 ＺＨＯＵＪｕａｎ　 　 ＷＡＮ Ｙｕｑｉｕ 　 　 ＺＨＥＮＧＳｈｏｕｒｏｎｇ （Ｓｔａｔｅ Ｋｅｙ Ｌａｂｏｒａｔｏｒｙ ｏｆ Ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ Ｃｏｎｔｒｏｌ ａｎｄ Ｒｅｓｏｕｒｃｅ Ｒｅｕｓｅ，Ｓｃｈｏｏｌ ｏｆ ｔｈｅ Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ，Ｎａｎｊｉｎｇ Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｎａｎｊｉｎｇ，２１００４６，Ｃｈｉｎａ） Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｃａｒｂｏｎ ｎａｎｏｔｕｂｅ （ｄｅｎｏｔｅｄ ａｓ ＣＮＴ） ｗａｓ ｍｏｄｉｆｉｅｄ ｂｙ ｃｈｉｔｏｓａｎ ｖｉａ ａ ｃｏｎｔｒｏｌｌｅｄ ｓｕｒｆａｃｅ⁃ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ ａｎｄ ｃｒｏｓｓｌｉｎｋｉｎｇｍｅｔｈｏｄ （ｄｅｎｏｔｅｄａｓＣＳ⁃ＣＮＴ），ａｎｄ ｓｕｐｐｏｒｔｅｄＰｄｃａｔａｌｙｓｔｓｗｉｔｈ ＣＳ⁃ＣＮＴ ａｎｄ ＣＮＴ ａｓ ｔｈｅ ｓｕｐｐｏｒｔｓ ｗｅｒｅ ｐｒｅｐａｒｅｄ ｂｙ ｔｈｅ ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ ｍｅｔｈｏｄ ｗｉｔｈ ＮａＢＨ ． Ｔｈｅ ｃａｔａｌｙｓｔｓ ｗｅｒｅ ４ ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄ ｂｙ ｅｌｅｍｅｎｔａｌ ａｎａｌｙｚｅｒ， Ｉｎｄｕｃｔｉｖｅ ｃｏｕｐｌｅｄ ｐｌａｓｍａ （ＩＣＰ）， Ｔｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎ ｅｌｅｃｔｒｏｎ ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ （ＴＥＭ），ｂｒｕｎａｕｅｒ⁃Ｅｍｍｅｔｔ⁃Ｔｅｌｌｅｒ （ＢＥＴ）ａｎｄＸ⁃ｒａｙｐｈｏｔｏｅｌｅｃｔｒｏｎｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｙ （ＸＰＳ）， ｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ． Ｔｈｅ ｌｉｑｕｉｄ ｐｈａｓｅ ｃａｔａｌｙｔｉｃ ｈｙｄｒｏｄｅｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏ