agpt双金属修饰pbtio3薄膜及硅光解水光阴极的分析 word格式.docxVIP

Ag-Pt双金属修饰PbTiO3 薄膜及硅光解水光阴极的研究中文摘要当前，人类社会的发展越来越受到环境承载力和传统化石能源储量有限的影响，而利用半导体光电极、太阳能和水/电解液构成的光电化学电池来制氢被看做是一种清洁、环境友好的绿色能源产生方法，从而受到重视。以提高光电转换效率为前提，探索新材料、新机理是目前光电化学电池光电极的研究重点。铁电材料具有可翻转的自发极化，在薄膜中能形成较大的退极化场，从而可以分离光生载流子，使其有可能成为高效的光电极材料。此外，贵金属纳米颗粒具有良好的催化特性，利用其修饰半导体表面而提升光电极的光分解水活性正受到关注。本文在此背景下开展了以下两个工作：（1）双金属Ag-Pt催化剂可以显著地增强沉积在ITO/石英上的钛酸铅薄膜光阴极的光电化学活性。Ag颗粒依附在钛酸铅薄膜表面可以用来增强可见光的利用率，这是由于它具有表面等离子体共振效应以及Ag 与钛酸铅之间形成良好的能级匹配，有利于电子的抽出，但Ag 的产氢催化特性没有Pt好。通过置换反应在Ag 颗粒表面制得的Ag-Pt 颗粒，使得钛酸铅薄膜光阴极的光分解水得到增强。在零电压（相对于于饱和甘汞电极）和100 mW/cm2Xe灯照射下，钛酸铅光阴极的光电流从60?A/cm2增加到了202?A/cm2。钛酸铅薄膜极化后，其光电流进一步增加到了234?A/cm2。与此同时，其光-化学能能量转化效率从0.06%增加到了0.13%。（2）在第一个工作的基础上，我们选取了np+-Si光阴极为研究对象，首先研究了在有Al2O3钝化和保护层下的样品的光电化学性能，发现其可大大提高样品的饱和电流以及起始电压。另外，我们采用电沉积方法在Al2O3/np+-Si样品表面沉积Ag或Pt金属纳米颗粒，采用置换方法制备Ag-Pt 双金属纳米颗粒，分别对其进行修饰。实验发现，沉积Ag、Ag-Pt以及Pt纳米颗粒后，样品的饱和光电流没有明显变化，但是起始电压均有提高。其中，沉积Pt 纳米颗粒的样品的起始电压最大，达到0.53V相对于可逆氢电位（RHE）。通过其光电流-电压曲线我们计算出了该样品的光-化学能能量转化效率高达7.1%。文中还分析了在此种情形下Ag-Pt双金属纳米颗粒效果不如单纯Pt好的原因。关键词：PbTiO3薄膜光阴极；Ag-Pt双金属催化剂；Si光阴极；光电化学性能作者：王忆松指导教师：沈明荣Study on the PbTiO3 filmand silicon photocathodes decorated with Ag-Pt bimetallic catalystsAbstractEnergychallengeshaveinspiredtheuseofinexpensiveandeffectivematerialsfor massproductionofcleanfuelsfromsolarenergy.Photoelectrochemicalcellsemployingsemiconductingmaterialshaveattractedconsiderableinterestfordirectlyconvertingsunlightintostorablechemicalfuel(hydrogen)viawater-splitting.Currently,theresearchaboutthephotoelectrodesinthephotoelectrochemicalcellisfocusingonexploringthenewmaterialsandnewmechanismwithanaimtoincreasethephotoelectricconversionefficiency.Ferroelectricmaterialshavegoodferroelectric,piezoelectric,pyroelectricandopticalproperties.Ferroelectricmaterialshavespontaneouspolarizationswhichcanbeflipped.Ferroelectricfilmsformobviousdepolarizationfieldafterpoling,whichcanseparatethephoto-generatedcarriers.Thischaractermakesthemtobeonekindof candidatesforphotoelectrodes.Inaddition,widespreadconcernswerefocusedon semiconductors decoratedwith noblemetals due to theirexcellent catalyt