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Alkali±hydrogen reactions
Int . Reviews in Physical Chemistry, 2002
Vol . 21, No . 3, 357± 383
Alkali±hydrogen reactions
KING-CHUEN LIN
Department of Chemistry, National Taiwan University , and Institute of Atomic and
Molecular Sciences, Academi a Sinica, Taipei 106, Taiwan
RAYMOND VETTER
Laboratoire Aime Cotton, Centre National de la Recherche Scienti®que, Baà timentÂ
505, Campus d’Orsay, 91405 Orsay Cedex, France
Highly endoergic alkali±hydrogen reactions are usually initiated by electronic
excitation of the alkali atom. This implies that non-adiabatic couplings take place
along the reaction path, the collision mechanism being dominated by the electron
transfer jump that occurs between the alkali atom and the hydrogen molecule.
Since electronic excitation can be selectively achieved over many atomic states,
these reactions constitute good candidates to generalize the study of non-adiabatic
processes in reaction dynamics. Series of heat-pipe oven and crossed-beam
experiments have been carried out over the Li ‡ H , Na ‡ H , K ‡ H , Rb ‡ H
2 2 2 2
and Cs ‡ H2 reactions, in which high-resolution optical techniques have been used
for reagent excitation and product characterization. The experimental ®ndings
indicate that, in spite of common characteristics, the ®ve reactions exhibit
apparently di erent behaviours that are not explained by usual collision models.
However, a critical analysis based on the few calculations of ab initio potential
energy surfaces and collision dynamics shows that the electronic symmetry of the
reagent±product
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