cuznalzr和cumozr催化剂的制备及其用于二乙醇胺脱氢性能的研究word格式论文.docxVIP

湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所 取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包含任 何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡 献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的 法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意 学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文 被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编 入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇 编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日摘要亚氨基二乙酸除主要用于除草剂草甘膦的合成，也在橡胶、表面活性剂及医 药工业等方面具有重要的应用价值。本文主要对二乙醇胺脱氢反应的铜基催化剂 进行研究，制备出 Cu-Zn-Al-Zr 和 Cu-MO-Zr 两种不同的脱氢催化剂，并通过实 验探讨了两种催化剂的制备条件、催化性能测试及表征。共沉淀制备 Cu-Zn-Al-Zr 催化剂：各组分摩尔比为 n（Cu）：n（Zn）：n（Al）： n（Zr）=3：1：1：5，在沉淀剂氢氧化钠作用下，沉淀终点 pH 值为 10.0，室温 下自然沉淀 4h，过滤洗涤后，110℃下干燥 12h，研磨后在 500℃下焙烧 4h，230℃ 下用氢气还原 4h。本文还对反应条件进行研究，结果表明，在 n(氢氧化钠)：n(二 乙醇胺)=2：1（摩尔比）、反应温度 160℃、压力 1.0MPa、反应 4h 下，二乙醇胺 可以完全转化，亚氨基二乙酸的收率可达 95.61%。重复使用 10 次，亚氨基二乙 酸的平均收率可达 92.85%，表明 Cu-Zn-Al-Zr 催化剂具有良好的稳定性和催化活 性。BET 和 XRD 表征结果表明，Cu 和 Zn 的同时加入，改变了 Cu-Zr 催化剂的 物化性质，Cu-Zn-Al-Zr 催化剂具有大的比表面积和非晶态结构。共沉淀制备 Cu-MO-Zr 催化剂：各组分摩尔比为 n（Cu）：n（MO）：n（Zr）=3：5：2，沉淀终点 pH 值为 12.0，120℃下干燥 10h，500℃下焙烧 5h，258℃ 下用氢气还原 4h。本文还对反应条件进行研究，结果表明，在 n(氢氧化钠)：n(二 乙醇胺)=2.5：1（摩尔比）、反应温度 165℃、压力 0.5MPa、反应 4h 下，二乙醇 胺的转化率可达 100%，亚氨基二乙酸的选择性可达 96.3%。Cu-MO-Zr 催化剂重 复使用 12 次，催化剂的转化率下降了 5.0%，表明 Cu-MO-Zr 催化剂具有良好的 催化性能和稳定性。BET、XRD 和 TPR 表征结果表明，添加适量的 MO 助剂有 利于促进催化剂中 CuO 的还原，增大催化剂的比表面积和孔容，降低催化剂的 还原温度，并显著提高催化剂的催化活性。二乙醇胺脱氢产物分析采用了高效液相色谱法和电位滴定法两种。两种方法 相比较，电位滴定法具有在不具备仪器条件下可操作的优点，但存在操作步骤繁 琐，分析结果重现性差，误差较大的缺点。而高效液相色谱法具有分析步骤简单， 分析结果重现性好，但仪器有较高要求的缺点。关键词：二乙醇胺；Cu-Zn-Al-Zr 催化剂；Cu-MO-Zr 催化剂；表征；分析IAbstractIminodiacetic acid is mainly used for the synthesis of herbicide glyphosate, also in the rubber, surfactants and the pharmaceutical industry has important application value. This article is mainly study on the copper-based catalyst for the dehydrogenation reaction of diethanolamine, preparation of the Cu-Zn-Al-Zr and Cu-MO-Zr two different dehydrogenation catalysts, and through experimentsdiscussed the two catalysts about the preparation conditions，the catalytic performancetest, and characterization.Cu-Zn-Al-Zr catalyst (the mole