可见光响应氮氧化物光催化光电化学分解水活性的研究-study on photocatalytic photoelectrochemical decomposition activity of nitrogen oxides in visible light response.docx

可见光响应氮（氧）化物光催化/光电化学分解水活性的研究摘要通过直接利用太阳能光催化分解水制氢，对于解决目前人类面临的能源和环 境危机具有重要意义。大部分传统的光催化剂只能响应紫外光，而紫外光在太阳 光能谱中所占份额远远小于可见光，因此开发可见光响应的光催化剂有重要意义。为了开发高效的可见光响应的光催化剂，本文采用高温固相还原法制备了系 列氮（氧）化物,并对其进行表征,研究其光催化性能。主要研究工作及成果有：（1）在制备过程中，研究了 1500℃高温预处理 Ta2O5 进行对制备 TaON 和 Ta3N5 的影响，同时考察了 Mg，Zr 掺杂 Ta3N5 和 BaTaO2N 的制备条件，并通过 电泳沉积法制备出了以 FTO 为基体的不同的光电极薄膜材料。（2）对制备得到的样品进行了 XRD，UV-Vis 以及 SEM 等相关表征。结合 表征数据可知，经过高温预处理 Ta2O5 制备的 TaON 和 Ta3N5 的粒子的粒径明显 变大，说明高温使粒子发生了某种程度聚合,而且其吸收边均拓展到可见光区， 可以响应可见光。Mg，Zr 掺杂的 Ta3N5 和 BaTaO2N 的吸收边出现明显的蓝移， 这表明掺杂改变了二者的帯隙。（3）在三电极分解水体系中考察了其光催化活性。结果表明，经过高温预 处理 Ta2O5 制备的光电极活性高于那些未经高温处理粉体制备的电极。对光电极 材料进行了后处理和负载助催化剂等后期修饰处理，测试结果表明，经过后处理 的光电极的光催化活性获得了明显的提高。这可能是因为后处理促进了光生-电 子的分离和迁移速率，可以明显提高光电极的光电化学活性。负载助催化剂也对 对其光催化活性有促进作用。本文通过高温固相还原法成功制备出了系列氮（氧）化物，结合相关数据确 认了其可见光响应活性。在对材料进行光电化学活性研究过程中考察了不同修饰 手段对光电极材料的光催化活性影响，取得了一些积极成果，可以为以后相关的 研究工作提供理论基础。关键词：可见光响应；光阳极；光催化剂；掺杂；助催化剂；光催化活性iiResearch on activity of photocatalytic / photoelectrochemical water splitting of oxynitrides with visible light responseAbstractIn order to solve the energy and environmental crisis that humani face, it is important to use the solar energy to produce hydrogen by photocatalytic decomposition of water directly. Most of traditional photocatalyst can only response to UV light, and inproportion of ultrraviolet light in solar ergy spectrum is far less than the visible light , which means it is meaningful to develop the photocatalyst response to visible light.For developing efficient photocatalyst which response to visible light, we preapraed series of xoynitridesby by the method of high temperature solid phase reaction, and characterized, on its photocatalytic properties. The main research work and achievements are as follows:Fistly, in the process of preparation, we investigated the effects of high temperature pretreatment on the formation of TaON and Ta3N5, and foucus on the Preparation conditions of Mg or /and Zr-doped Ta3N5 and BaTaO2N, and prepared different photoanode material with the FTO glass as substrate by Electroph