硫化及再生过程对ptγ-effect of vulcanization and regeneration process on pt γ.docxVIP

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2018-05-28 发布于上海
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硫化及再生过程对ptγ-effect of vulcanization and regeneration process on pt γ.docx

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硫化及再生过程对ptγ-effect of vulcanization and regeneration process on pt γ

由于汽车尾气中SO2的影响，Pt/γ-Al2O3催化剂中毒现象明显，为了有效提高Pt/γ-Al2O3抗硫性能，有关其中毒机理以及可靠再生方法的研究迫在眉睫。本研究通过改变催化剂的硫化时长，考察了SO2对于Pt/γ-Al2O3催化剂的影响。通过NO转化率反映其失活程度及再生后性能；利用场发射透射电子显微镜（TEM），一氧化碳吸附红外漫反射吸收光谱（CO-DRIFTS），热重分析（TGA）以及能谱联用扫描透射电镜微区元素扫描技术，考察Pt在硫化再生过程中物理化学状态的变化情况，并且探究了硫物种（SOx）在催化剂上的存在位置以及积累量的变化。研究发现，硫化和再生样品中大部分SOx都存在于Pt上，且硫化时间越长，SOx积累量越多。催化剂上存在的SOx具体种类为：Pt晶体平面上Pt原子键合的SOx，棱上Pt原子键合的SOx，顶点Pt原子键合的SOx，以及载体Al2O3上形成的硫酸盐。通过对比SOx物种量的变化，并结合NO氧化反应活性可知，催化剂失活原因为SOx在Pt上积累，毒化活性位；而催化剂不能完全再生则是由于在再生过程中，与Pt晶体顶点及棱上Pt原子相连的SOx不能完全分解，残留的SOx将继续毒化活性位。此外，对于Pt/γ-Al2O3催化剂SO2中毒机理及再生机理的研究在本文中也进行了深入探讨。实验通过原位红外漫反射手段，研究了硫化过程中催化剂表面SOx的生成、积累及转移的过程；以及在NO氧化再生过程中SOx的活化、转移分解的过程，进而提出了一个涉及到SOx反应中间物种的Pt/γ-Al2O3催化剂硫化及再生过程机理。关键词：DOC催化剂；硫化再生；NO氧化反应；中间物种iBecauseofthepotentialcrisisofPt/γ-Al2O3catalystsbeingpoisonedbyS-containingimpuritiesindieselexhausts,itisimportanttobetterunderstandthedeactivationofSO2anditsregenerationeffectsonPt/γ-Al2O3catalysts.Inthisstudy,theseeffectsinducedbySO2onPt/γ-Al2O3werestudiedasafunctionofSO2exposuretime,andNOoxidationactivitywasinvestigatedfordifferenttreatedPt/γ-Al2O3catalysts.TheresultsshowthattheSO2exposureperiodseriouslyaffectsthecatalyticability,especiallyafteralongperiodforthesulfationprocess.TEM,CO-DRIFTS,TGA,andSTEM-EDSelementalmappingresultsshowthatPtphysicalandchemicalstates,andSOxspeciesareconsideredtobeessentialparametersintheSOxeffectsonthecatalysts.ItisfoundthatpartialregenerationinthesampleswithdifferentSO2exposuretimesisprimarilycausedbyanun-recoverabledeactivationofedgeandkinkedPtatomsduringthesulfationprocess.Moreover,themechanismofSOxloadinganditseliminationthroughNOoxidationprocess,investigatedbyinsituDRIFTS,providesfurthercognizanceonSOxspeciesandtheirremoval.ThemechanismrevealsaspecialintermediateSOxspecies,andthusapossiblewayinwhichgaseousSO2andO2transformtosulfateoncatalystsisexpected.KeyWords:Dieseloxidationcatalysts,Sulfation,Regeneration,NOoxidation,Intermediatespeciesii目录前言.......................................................................................................