no在rhsio2表面催化分解机理的密度泛函理论分析-density functional theory analysis of catalytic decomposition mechanism of no on rhs io 2 surface.docxVIP

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2018-05-28 发布于上海
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no在rhsio2表面催化分解机理的密度泛函理论分析-density functional theory analysis of catalytic decomposition mechanism of no on rhs io 2 surface.docx

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no在rhsio2表面催化分解机理的密度泛函理论分析-density functional theory analysis of catalytic decomposition mechanism of no on rhs io 2 surface

摘要氮氧化物(NOx)是严重危害人类健康的主要大气污染物。近年来，随着人类向大气中排放的 NOx 越来越多，对生态和生活环境的影响也越来越严重。NO 作为 NOx 的主要成分和较难脱除成分，如何有效去除空气中的 NO 清洁大气环境，已成为当今大气污染治理领域中最为关心的问题之一。有关 NO 气体催化分解的基础研究越来越多。其中，直接催化分解 NO 分子以工艺简单、不产生二次污染等优点，在消除 NO 的诸多方法中，被认为是一种较理想的手段。目前已有研究指出过渡金属 Rh 元素对 NO 分解反应具有更好的催化性能，优于其他过渡金属元素 Pt、Pd 等，因此 Rh 元素的催化机理备受关注。Rh 具有成本偏高和比表面积小等过渡金属催化剂固有的缺点，因此，本文以 Rh 原子掺杂常见金属载体 SiO2 中作为研究对象，利用密度泛函理论模拟 NO 催化分解过程，探讨 Rh/SiO2 催化性能。本文对研究体系选用了四个硅原子（4-SiO2）及三个硅原子（3-SiO2）构成的 4-硅八元环（4-Si ring）和 3-硅六元环（3-Si ring）不同催化剂载体模型，研究 NO+Rh/SiO2 催化反应。研究结果如下：1）4-硅环和 3-硅环团簇的稳定性极好，甚至比相应的六-碳元环和八-碳元环稳定性更好，故引用 4-硅环和 3-硅环团簇可以较好模拟催化剂载体 SiO2，负载的 Rh 原子活泼性较高，可以催化分解 NO 分子。2）Rh 原子上 5s、 4d 轨道电子跃迁到 5p、5d 轨道，甚至跃迁到 6s 轨道，说明化学活泼性极好。故在 NO 催化分解反应机理计算中，选取上述 4-硅环和 3-硅环的 Rh/SiO2 催化剂团簇作为 NO 分解反应的理论模型。3）计算模拟得出 NO 催化分解反应机理分为三步。首先，NO 气体以 N*端或 O*端吸附在催化剂 Rh/SiO2 表面；接着，另外一个 NO 分子以 N 端与之前的 NO 分子的 N 原子发生作用，形成 N-N 键，经历过渡态生成中间体 N2O 与 O*；随后， O*与 N2O 发生反应生成 N2 与 O2 或者 N2O 直接与催化剂表面发生吸附，分解生成 N2。4）计算表明，N2O 为 NO 催化分解反应的主要中间体，该步为必经的过渡态。以上理论研究证明上述独特构型的过渡金属 Rh 负载 SiO2 的催化剂团簇可以作为 NO 催化分解反应的催化剂材料，该催化剂具有优异的催化性能和一定的抗毒化能力。该模型为节约计算成本、增大催化剂比表面积和提高其催化性能都提供了可能。关键词：NO 分解；催化氧化；Rh/SiO2；密度泛函AbstractNowadays, nitrogen oxides (NOx) has become main atmospheric pollutants which seriously endanger human’s health. Emissions of nitrogen oxides grow rapidly in recent years, causing a serious deterioration of our ecological and living environment. Thus, much stress is laid on research to take effective measure of denitration and eliminate the pollution of nitrogen oxides. As the main component of nitrogen oxides, NO is hard to eliminate and considered to be a general concern of the current air pollution problem in the field of atmospheric pollution control.Studies on the mechanism of NO decomposition are spring up in recent years. Due to its simple process and non-secondary pollution, direct decomposition process was considered as an ideal procedure to eliminate nitrogen oxides. The transition metal element, Rh, as previous reported, has better catalytic performance of NO