过渡金属纳米催化剂制备及其催化甲烷裂解积碳活性的研讨.pdfVIP

中文摘要 由于过渡金属催化剂(Transition-Metal Catalyst--TMC)是催化裂解烃类化合 物制备碳纳米管等新型纳米碳材料的高效催化剂，所以近年来对具有高积碳活 性的TMC的研制与开发备受关注。但以往的TMC的制备方法大多采用较传统 的单一合成技术，对于开发积碳活性较高的新型TMC有着很大的局限性。 本文采用相转移法和沉淀法耦合技术制备弧柁；考察了有机相添加量以及 添加载体对其收率的影响；利用催化甲烷裂解积碳反应，考察了自制TMC的积 碳活性；借助XRD、TEM和FIRTEM表征技术，考察了有机相添加量、催化剂 焙烧温度以及添加载体对催化剂形貌以及催化甲烷裂解积碳产物形貌的影响。 实验结果表明，添加适量的有机相或加入载体都有利于提高TMC的收率， 但添加有机相或载体都没有影响到催化剂失重百分比随焙烧温度变化的趋势， 催化剂失重百分比总体上都是随焙烧温度的升高而增加(有机相添加量为50ml 时例外)；添加有机相的TMC母体经过300℃焙烧后即出现氧化物物相，而添加 载体后，则经过400C焙烧才出现氧化物物相；TEM表征结果表明，有机相添 加量对未经焙烧的TMC母体的形貌影响显著，而对经不同温度焙烧后的TMC 母体的形貌影响不大。TMC母体的结晶度和颗粒尺寸均随着焙烧温度的升高而 增加。在添加适量载体的条件下，首次制备了纳米针状TMC母体(直径约8-34nm， 长度约70．286nm)；随焙烧温度的升高，其长度变短、直径变粗。 在不同的有机相添加量条件下，TMC催化甲烷裂解反应的积碳增重百分比 随焙烧温度的升高呈上升趋势；添加载体后，TMC催化甲烷裂解反应的积碳增 重百分比却随焙烧温度的升高而降低，但总体还是提高了。添加有机相虽然有 利于生成分散性较好的纳米催化剂颗粒，但却不利于提高TMC的积碳活性。在 未添加有机相条件下，制备的TMC催化甲烷裂解积碳反应的产物中所含的片状 物为石墨碳物种。在添加载体条件下，通过自制的负载型TMC催化甲烷裂解积 碳反应，首次制得了针状的、且为理论预期存在的碳产物，测量其层间距约为 O．2】ilm。 关键词：纳米催化剂；制备；有机相；载体；催化甲烷裂解；积碳；表征 Thetransition-metal an roleinthe important of catalysts(TMC)play preparation theadvancednano-carbonsuchasCNTs materials the by of catalyseddecomposition the studiesonTMChavebeen much in hydrocarbons．The payed attentionrecent the of oftheTMCis years，but stillsomeconventionaland technology preparation restrictsthe and oftheTMC the simple，and developmentexploitation having h／曲 ofcarbon activity deposits． Inthis TMCwas the the dissertati