一步合成介孔碳—金复合催化剂及其催化氧化运用.pdf

摘要 近年来，纳米金催化剂成为催化领域的研究热点，被认为是极具 研究和应用价值的一类催化剂。然而，金纳米粒子由于具有较大的表 面自由能和较低的熔点，在催化反应条件下容易聚集而失去催化活 性。要制备一种理想的纳米金催化剂，其选择的载体对催化剂的稳定 性及活性起着至关重要的作用。本论文中，根据芳香化合物的兀电子 能够稳定金物种这一理论，选择带有大量苯环的酚醛树脂作为碳源， 有序介孔碳．纳米金复合催化剂，将金纳米粒子镶嵌在介孔碳材料孔 壁中，具体内容如下： (1)以分子氧环氧化苯乙烯的反应作为探针反应，对一步法合成 的介孔碳．金复合催化剂的催化性能进行评价。结果表明，当催化剂 oC时，得 的合成条件为金含量1．5％，合成pH为4，焙烧温度为600 到的催化剂的催化性能最佳。以最佳催化剂为研究对象，考察引发剂 用量、反应温度、催化剂用量、溶剂用量、反应时间等反应条件对苯 乙烯环氧化反应的影响。在最佳反应条件下，苯乙烯的转化率可达 25．O％，催化剂对环氧苯乙烷的选择性为53．3％，且催化剂重复使用 TEM等表征手段对合成的催化剂进行了表征。结果表明复合催化剂 具有有序的介孔特征，氯金酸在高温焙烧后还原成了金纳米粒子，催 T 化剂在重复使用的过程中，其结构较为稳定。 (2)选择双氧水氧化环己烷反应为研究对象，考察了各种反应条 件和不同焙烧温度对复合催化剂反应活性的影响。实验数据表明，当 oC时，其对环 催化剂中金含量为1．5％，合成pH=4，焙烧温度为900 己烷氧化的转化率为9．5％，对醛酮的选择性几乎为100％。催化剂重 复使用5次后活性基本不变，但在使用7次后，催化活性急剧降低。 对反应前后催化剂进行了N2吸附．脱附、XRD、ICP、TEM等表征。 表征结果表明催化剂在重复使用7次后，金出现严重的流失，其有序 介孔结构也遭到了严重的破坏。这些表征结果与催化反应结果表现相 一致。 ． 关键词：介孔碳；分子氧；金纳米粒子；苯乙烯；环己烷 II ABSTRACT basedon becomea Recently,catalysts gold hot inthefieldof andbeen asakindofvaluable topic catalysis regarded foracademicandbusiness circles．However，GNPs catalysts normally have surfacefree andlow high energies meltingpoints，thus，are vulnerableto reactionsandlose aggregationduringcatalytic catalytic this choiceof an rolein activity．Incase，the supportplaysimportant an idealGNP with and fabricating c