几种碳和碳载贵金属纳米材料的电化学制备及其使用.pdf

中文摘要 近年来，碳和碳载贵金属纳米材料因具有特殊的物理／化学性质 而受到广泛关注，在电催化、电化学传感等方面广泛应用。制备这 些材料的方法很多，电化学方法因反应条件温和，易于控制等优点 而倍受关注。本文从碳固体材料出发，采用电化学方法，快速制备 出碳和碳载贵金属纳米材料，并用于电催化和电分析。主要内容有： l、报道了一种合成石墨纳米片及其负载的贵金属／合金纳米粒 子的电化学方法，即在不含或含有贵金属离子的NaOH溶液中，以 高纯石墨棒为电极，用调压器施加交流电压，可制备出石墨纳米片 (GNFs)和石墨纳米片负载的贵金属／合金纳米粒子(NM NPs／GNFs)。该制备方法新颖、简便，且不需要加入其它化学还原 剂。石墨纳米片的制备涉及阳极电势下OH-离子在石墨表面的嵌入 及后者在析气作用下的分散过程。其负载的贵金属／合金纳米粒子制 备过程主要涉及贵金属纳米粒子在石墨表面的阴极沉积，以及沉积 有贵金属粒子的石墨层在交流电压作用下的分散过程。制得的石墨 纳米片及其负载的贵金属／合金纳米粒子分别对4．硝基酚(4-NP)的 氧化还原和甲酸的氧化显示出高的电催化活性。 2、将制备的石墨纳米片修饰电极，采用循环伏安法对4-NP检 测。与光亮玻碳电极相比，石墨纳米片修饰电极表现出优异的电催 化活性。在优化条件下，4-NP氧化峰电流与它的浓度在1-6000 1．tM 范围内呈现很好的线性关系(三段拟合)，最低检测限和定量限分别 万方数据 是O．7 1．tM和2．3 p,M。该方法具有易于构建、灵敏度高、稳定性好、 检测范围宽、重复性好等优点，可以用于实际样品中4-NP的检测。 3、在氢氧化钠的空白溶液中，采用方波脉冲电势技术处理光滑 的玻碳电极表面，制备出玻碳纳米颗粒薄膜(GC．NPFEs)。玻碳经反 复的电化学脉冲氧化，表面形成致密、均匀且有含氧官能团的纳米 粒子薄膜，该薄膜具有高的电化学活性。考察了制备纳米薄膜时所 施加的方波脉冲技术的氧化电势、脉冲时间和脉冲频率等因素对薄 膜电极上4-NP氧化还原的循环伏安行为的影响。其中，氧化峰用于 区间呈良好的线性关系，它的最低检测限和定量限分别是O．23州 和O．77州。 关键词：电化学制备方法；碳纳米材料；碳载贵金属；4．硝基酚； 电分析；电催化。 II 万方数据 ABSTRACT Inrecent and noblemetalshave carbon—supported years，carbon their attractedwideattentiondueto physical／chemicalproperties unique are usedin SOon． and sensing，and widely catalysis，electrochemical havebeen to these Until methods employedprepare now,many