无铵(氨)NaY分子筛合成新方法与催化活性研讨.pdfVIP

摘 要 N“+1分子筛作为一种固体酸催化剂，因其良好的催化活性、易于回收、环境 友好等优点在有机合成中得到广泛应用。本文在综合分析国内外有关沸石分子筛 的合成与应用的大量文献的基础上，探究出一种新的无铵(氨)NaY分子筛合成方 法。主要工作分为两个部分：第一部分是无铵(氨)NaY分子筛合成，第二部分是 无铵(氨)NaY+分子筛催化活性，主要做了以下几个方面的研究： 1．以NaY分子筛为主要原料，改变酸体系(单一无机酸、单一有机酸、无机 混合酸、有机混合酸以及有机酸和无机混合酸)，通过XRD、SEM等测试手段对合 成产品进行测试和表征，选出最佳酸体系作为合成无氨型NaY分子筛工艺路线。 研究发现，以有机和无机混合酸作为体系，合成无铵(氨)NaY分子筛工艺路线下得 到的产品其收率与性能最佳。 2．采用有机和无机混合酸作为酸体系，以市售分子筛为原料合成无铵(氨) NaY分子筛，探讨相应各条件对分子筛结晶度、结构性能的影响。系统考察了合 成过程中的影响因素，结果表明：混合酸体系为甲酸和盐酸体系，反应时间控制 在2小时，其反应的温度维持在95℃左右，采用的乙酸．乙酸钠缓冲体系，添加少量 稀土溶液等条件下得到的产品其收率与性能最佳。 催化苯乙烯类衍生物自偶联的反应，以2，4，5．三甲氧基苯丙烯为底物，通过改变其反 应温度，溶剂，和反应时间等因素，研究对其产率的影响，得到的产物产率可高 达95％以上，无溶剂，操作简便，反应条件温和，同时避免了重金属对环境造成的 污染。我们在此的基础上，在以苯烯烃衍生物为底物，进一步对反应底物扩展， 得到6个苯烯烃衍生物偶联产物，通过对不同底物对反应条件的不同要求和产率的 比较，分析了底物的空间结构和电子效应对产物的组分和收率的影响。 NMR以及”CNMR等方式进行了结构 本文合成的系列目标化合物(a．g)用1H 的表征。 关键词：NaY分子筛；混合酸：缓冲体系；固体酸；自偶联 1 NaY’是NaY分子筛H+交换后的产物 Il Abstract asasolidacid toits ofexcellent NaY‘zeolite advantages catalyst，owing usedin to activation，haswidely recovery catalyticactivity，easyoperate，easy this Basedonthe onbothathome analysis paper comprehensive organicsynthesis．in of onavastamountof ofzeoliteand based andabroad application literature，explore contentofthis were into intoanewnoammonium(ammonia)Thepaper disparted first was NaYzeolite and two part Ammonium(ammonia)ofsynthesis segments．The