多孔陶瓷粒子电极的制备及对含氮杂环化合物的降解研讨.pdf

jIlllllllllJlllFIIIJIIIIIIIllllllllJlllllXllUI 摘 要 含氮杂环化合物以其潜在的生物活性和优异的化学可修饰性，应 用范围和产量均获得了巨大的进步，又因其致癌、致畸和致突变性， 废水毒性大、可生化性差，成为水处理领域的难点。电催化氧化技术 适应性广，能高效的降解废水中的污染底物，是一种绿色的水处理技 术，引起了科研工作者的广泛关注。三维粒子电极的发展，不仅提高 了电催化氧化体系的催化活性，并能有效降低处理能耗，极大推进了 该技术的工业化应用前景。 本文立足于三维电催化氧化技术，通过研制多孔陶瓷粒子电极和 设计新型固定床电催化氧化反应器构建了一种新型的三维电催化氧 化体系，研究了典型含氮杂环化合物模拟废水的三维电催化氧化降解 过程，并将其应用于含氮杂环类化合物工业废水的处理。主要研究内 容如下： 基于陶瓷材料高热稳定性和化学稳定性，以来源广泛的陶土为基 体、廉价的过渡金属氧化物为活性组分，通过固相焙烧法研制了一种 制备简单、价格低廉及适于工业化应用的CuO—ZnO／多孔陶瓷粒子电 极。采用XRD、SEM对粒子电极的晶相和表面形貌进行了表征，并 通过电催化实验考察了所制备粒子电极的稳定性、催化活性和催化机 理。 采用多孔陶瓷粒子电极构建的三维电催化氧化体系，研究了典 型含氮杂环化合物2一二乙胺基．6一甲基一4一羟基嘧啶和2一氨基吡啶的降 解。系统的考察了工艺参数对降解效率的影响，分析了降解机理， 并对降解过程的动力学进行了耦合，发现三维电催化氧化能高效破 坏氮杂环结构，两种污染底物的降解过程均符合一级动力学。 针对实际废水的复杂性，研究了三维电催化氧化下氨氮的降解 及氨氮与含氮杂环化合物的竞争。间接氧化不仅能提高氨氮的降解 效率，还可以减少(亚)硝酸盐的积累；氨氮与含氮杂环化合物开 环产物的矿化过程竞争强烈，加入氯离子可显著提高有机／氨氮废水 中氨氮的降解效率。 设计了一种新型的固定床三维电催化氧化反应器，并采用停留时 间分布研究了反应器的流动特性。停留时间分布显示所设计反应器内 流体流态介于平推流和全混流，曝气使流体流态更趋于全混流，可根 据实际条件对反应器做进一步放大研究。 将三维电催化氧化技术应用于甲基嘧啶磷生产废水和垃圾渗滤 液的预处理。可以在不添加任何药剂、较低能耗的情况下，获得对 甲基嘧啶磷生产废水COD高效而稳定的去除率。采用混凝．三维电 催化氧化组合工艺预处理垃圾渗滤液，混凝对垃圾渗滤液的悬浮物 和大分子有机物去除效果好，三维电催化氧化可优先去除混凝后垃 圾渗滤液的氨氮。应用研究验证了三维电催化氧化在实际废水处理 领域的可行性，表明了其广阔的应用前景。 关键词：三维电催化氧化；粒子电极；含氮杂环化合物；固定床反应 器；工业废水处理 TT ABSTRACT obtained in Nitrogen—heterocycliccompoundsgreatprogressscope of and tothe and applicationyield，due potentialbiologicalactivity excellentchemical ofits modification．However，becausecarcinogenic， and waste- teratogenicmutagenic，thenitrogen—heterocycliccompounds waterhas and a in hightoxicitypoorbiodegradabi